ジルコニア含有超微粒子を利用した燃料電池用メタン改質ガスの合成

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昨年度までに、高表面積な超微粒子ジルコニア-セリア固溶体担持NiO触媒は低温も活性が高く、生成ガス組成の分析より、部分酸化反応がメタンの燃焼の後、改質反応が起こったことを報告した。したがって、メタンの燃焼反応の低温活性化が重要な課題となる。そこで本年度は、燃焼活性の高いPdO触媒を用いて、低温での燃焼活性の向上の効果を検討した。セリア濃度の異なる高表面積セリア-ジルコニア固溶体に1.2wt%のPdOを担持すると,PdOの粒子径は,4nm程度でほぼ同じ大きさであったが,メタンの燃焼活性は大幅に異なった。還元後にCOを吸着させたFTIRスペクトルより,Linear型吸着CO種およびBridge型吸着CO種が観測されたものと,Bridge型吸着CO種のみが観測されたものに分けられた。L型とB型吸着CO種が観測された触媒の活性は高かった。この担体に11wt%のPdOを担持した触媒は,30,000l/kgLの流速条件で,メタンをほぼ完全に燃焼した。300℃でのMSR(単位Pd重量あたりのメタン燃焼速度)とPd粒子径の関係より,5〜20nm程度の粒子径を持つ高活性な触媒の燃焼速度は,表面のPdサイト数よりむしろ粒子全体のPd量に依存したことを見いだした。さらに、超微粒子Cu/ZnAl_2O_4系触媒を用いて、低温でCOのシフト反応で水素を製造し、COを除去する反応を検討し、従来の沈殿法の活性を上回る触媒活性を示すことを見いだした。