光同調性分子膜を用いる光電変換デバイスの構築

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電気化学的傾斜構造を持つ光同調性電子リレーユニットを二次元、三次元空間に配列させた分子組織系の構成により、カスケード的な光電子移動の実現ならびに電子拡散効果を利用した光電変換システムの構築する事を本研究の目的に研究を遂行した。主な成果は以下の通りである。(1)交互積層法による分子組織系の構成静電相互作用を活用した非共有結合による分子組織系の構成法について検討した。その結果、ポリカチオンとしてソフトな四級アンモニウム基をもつポリマーがふさわしい事が明らかとなった。一方アニオン色素には、スルホン酸基の数を1〜3個持つ色素について比較検討した結果スルホン酸基の数が少ない色素の方が積層化しやすいという興味深い結果が得られた。また色素の配向性について非線形工学の手法により評価した結果、双極子の配向画が40〜50゜であることも明らかにした。交互積層による三次元空間での規則的な分子配列構造が形成できる事が実証できた。(2)電子拡散性分子と光電変換電子供与体と電子受容体が1:0、1:1、1:2の組成比である光同調性ユニットを設計・合成した。ランプからの光をファイバーを通して修飾電極にあて、発生する光電流を比較検討した。その結果、電子受容体間での相互作用すなわち電子拡散効果により光電流効率が向上する事を見出した。(3)酸化チタン層を介する光同調性ユニットの合成と光電変換ITO電極表面にフラーレンを固定化し、引き続いてチタンブトキシド溶液に浸す事により酸化チタン層をフラーレンの上に作製した。更にポルフィリン溶液に浸す事により、ポルフィリンを固定化した。光電流の観測から、ポルフィリンとフラーレン間に電気化学的ポテンシャルがあり、光電子移動が起こる事を確認した。また、多段階の電気化学的傾斜構造を構成する事が高効率光電変換に重要である事も明らかにした。