QCAS法の開発と遷移金属原子による触媒反応への応用

QCAS方法的开发及其在过渡金属原子催化反应中的应用

• 批准号: 00J09762
• 负责人: 中尾 嘉秀
• 金额: $ 1.92万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2000 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-00J09762/
• 关键词: 大規模分子系; 電子状態理論; 電子相関; 局在化軌道; 電子励起; Moller-Plesset2次摂動法; Local MP2法; 並列化プログラム

大規模分子系に対する高精度理論計算は分子サイズの5乗以上に依存して計算コストが増大するために非常に困難である。そこで、局在化軌道を用いた電子状態理論が動的電子相関を低コストで効率的に取り込むことができるため、近年興味が持たれている。本来、動的電子相関は電子同士の近接効果から生じるため、分子全体に拡がった軌道より局在化した軌道を用いた方が効率的に取り込める。計算コストの面から考えると、その効果はAtomic orbitals(AO)積分からMolecular orbitals(MO)積分への積分変換に顕著に表れる。分子全体に拡がったcanonical軌道を用いた積分変換では、基底関数サイズの5乗に依存して計算コストが増大するが、局在化軌道の場合はより低いコストで積分変換が可能である。しかしながら、局在化軌道を用いた電子相関エネルギーを見積もるためには大きな計算コストを必要とするため、効率と精度の両方を兼ね備えた理論とプログラムが必要とされている。そこで、本研究では局在化軌道を用いたMoller-Plesset2次摂動法(Local MP2法)とその並列化プログラムの開発を行った。電子相関を見積もる際に、電子相関の局所性を利用してoccupied軌道から近接するvirtual軌道にのみ電子を励起させる。occupied軌道から2.0Å離れたvirtual軌道までを含めた結果、タキソールで10%程度のvirtual軌道を用いるだけで電子相関の約98%を見積もり、計算時間は通常のcanonical MP2法の10分の1以下となり、非常に効率よく電子相関を取り込むことができた。その他の分子に対しても、通常のcanonical MP2法の98〜99%の電子相関を見積もることが明らかになった。また、本研究で開発されたプログラムは完全に並列化されており、2000基底を含む分子系まで適用が可能である。局在化軌道を用いた摂動法の理論と並列化プログラムの開発により、大規模分子系への高精度理論計算の道を拓いた。

High-precision theoretical calculation of large-scale molecules is very difficult in the calculation of molecular physics, which is more than 5 years old. In recent years, the government has been using computers that use computer-like theory to reduce the rate of low-voltage electricity. The original and moving computers are close to each other. As a result, all the members of the computer and the whole body of the company are trying to determine the rate of the use of the equipment on the road. It is calculated that Atomic orbitals (AO) actively scores Molecular orbitals (MO) actively points out that there is a significant difference between the two groups. The whole body of the molecule is used to actively analyze the data, the base data, the number of people, the number of people. In the chemical industry, the computer system is used to calculate the necessary information, accuracy, accuracy and theory. In this study, we used the Moller-Plesset2 method (Local MP2 method) in the chemical industry to conduct a series of training programs. The electrical equipment and the electrical equipment office will use the occupied channel to get close to the virtual channel to stimulate the electric power station. The results of the test results are included in the occupied 2. 0 and 10% of the data in the virtual. The calculation time is usually less than 10% in the canonical MP2 method and less than 10% in the canonical MP2 method, and the time of calculation is less than 10% of the time. In general, the canonical MP2 method is 98. 99%. This is the most common method. The purpose of this study is to make a complete characterization of the system, and 2000 of the substrates contain molecular systems that may be used in this study. In the field of chemical engineering, the theory of mechanical dynamics is used to conduct a series of high-precision theoretical calculations of large-scale molecular systems.