溶液内分子の電子状態理論の深化

深化溶液中分子电子态理论

• 批准号: 17750012
• 负责人: 佐藤 啓文
• 金额: $ 2.18万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2005
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2005 至 2007
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17750012/
• 关键词: RISM-SCF; PCM; 電子状態理論; 連続誘電体モデル

溶媒和を扱う種々の理論は、これまでの「開発期」を経て、広く応用されつつある段階にあると考えられる。本研究課題では溶媒和理論として代表的なPCMとRISM-SCF/MCSCF法を中心に取り上げ、比較検討するとともに、その結果を踏まえて新理論の構築を目指して課題を遂行してきた。1.溶媒和によるエネルギー変化に関する知見は数多く得られているが、それ以外の性質についての系統的な研究は殆どない。そこで種々の小分子について、結合次数や有効電荷が溶媒和によってどのように変化するかを調べた。エネルギーについては線型応答性を示す一方で、これらの物理量については、こうした単純な描像が存在しないことが明らかとなった。2.従来のRISM-SCF法は、しばしばその収束が困難になる。例えば内部に埋め込まれた原子がある場合は有効電荷(ESP)を決定することができずに計算は発散する。そこで、典型的な例であるRuの金属錯体を対象として、森田-加藤の方法とRISM-SCFを結合することで、同錯体の溶媒和構造および電子構造を得ることに初めて成功した。3.前項目の発散は、ESPが電子波動関数の広がりを正しく表現できないことに起因している。そこでGillらの方法を用いることで、次世代型のRISM-SCF法の開発に成功した。新しい方法はより精密な電子分布を反映できるのみならず、反復計算における収束安定性が著しく向上した。これにより、計算対象が限定されていたRISM-SCF法を、あらゆる化学反応系に対して適用が出来るようになった。以上、当初掲げていた新理論の開発に成功し、本課題はその目的を遂行することができた。

The solvent and the seed theory are opposite, and the "development period" is changed, and the use of the solvent is changed. This research topic is focused on solvent and theoretical representation of PCM and RISM-SCF/MCSCF methods, and on comparative analysis and results of new theoretical construction. 1. The study of solvent and other properties of the system is very important. The number of small molecules, the number of binding times, the charge of the solvent, and the number of changes in the molecule are regulated. The physical quantity of the object is expressed in a linear manner, and the pure image exists in a linear manner. 2. The RISM-SCF method is difficult to solve. For example, when the atom is buried, the charge (ESP) is determined A typical example of this is the initial success of the Morida-Kato method and the RISM-SCF method. 3. Before the project dispersion, ESP and electronic fluctuations related to the number of positive performance, the cause of the change The next generation RISM-SCF method has been successfully developed. The new method can reflect the precise electron distribution with great care and improve the stability of the beam during repeated calculations. The RISM-SCF method and the chemical reaction system are applied to the calculation of the parameters. As mentioned above, the development of the new theory has been successful, and the goal of this project has been achieved.

项目成果

双極子モーメントを再現する有効電荷決定法

重现偶极矩的有效电荷测定方法

• 发表时间: 2007
• 作者: 佐藤 啓文;榊 茂好
• 通讯作者: 榊 茂好

Alternative couplings of solute-solvent interaction in RISM-SCF method

RISM-SCF 方法中溶质-溶剂相互作用的替代耦合

• 发表时间: 2007
• 期刊: J. Mol. Liq. 136
• 作者: H. Sato;D. Yokogawa;& S. Sakaki
• 通讯作者: & S. Sakaki

A New Population analysis : Dipole-moment-conserving Charge-set

新的总体分析：偶极矩守恒电荷集

• 发表时间: 2007
• 期刊: Chem.Phys.Lett. 434
• 作者: Sato;H.;Sakaki;S.
• 通讯作者: S.

Reply to 'Comment on 'A new population analysis: Dipole-moment-conserving charge-set'

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• 发表时间: 2008
• 期刊: Chem. Phys. Lett. 451
• 作者: Matsushima;T.;Imamura;K.;Horino;H;Ma;Y.-S.;Nakagoe;O.;Akifumi Ikehata;山田 淳;H. Sato & S. Sakaki
• 通讯作者: H. Sato & S. Sakaki

Chemical Reaction in Solution Phase: A combined method of ab initio MO and integral equation theory for liquids

溶液相化学反应：从头算MO与液体积分方程理论的结合方法

• 发表时间: 2007
• 作者: Caricato;M.;Ingrosso;F.;Mennucci;B.;Sato;S.;H. Sato
• 通讯作者: H. Sato