Quantendynamik photochemischer Elementarprozesse

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Die Quantendynamik ausgewählter photochemischer Elementarprozesse soll theoretisch studiert werden, unter Berücksichtigung verschiedener Potentialflächen elektronisch angeregter Zustände und ihrer nichtadiabatischen Kopplung. Diese Kopplungen können die Kerndynamik in den elektronisch angeregten Molekülen, die Verzweigungsverhältnisse der Photoreaktionen u. a. entscheidend beeinflussen. Als Beispiele sind geeignete kleinere Moleküle auszuwählen (etwa Ethylen, kleine Polyene, Formaldehyd oder Keten) und die zugrunde liegenden Potentialflächen ab initio zu berechnen. Die elektronischen Zustände sind sodann geeignet zu diabatisieren, u. z. mit Hilfe eines kürzlich entwickelten, modellartigen Verfahrens, das nur die adiabatischen Potentialflächen, aber keine Kopplungselemente als Eingabegrößen benötigt. Die Kerndynamik auf diesen allgemeinen gekoppelten Potentialflächen soll mit Methoden der Wellenpaketpropagation berechnet und daraus die jeweils interessierenden Systemgrößen erhalten werden. Neben der Klärung konkreter Beispiele interessiert auch die Frage einer Klassifikation der Effekte und ihre Abhängigkeit von den Systemparametern. Hierzu sind geeignete Modellstudien geplant, um so auch die Möglichkeit einer passiven Kontrolle der Dynamik (über die Abhängigkeit von den Parametern) auszuloten.