波長可変真空紫外レーザーおよび画像観測法による状態選別した化学反応動力学の研究

波长可调谐真空紫外激光选态化学反应动力学及图像观察方法研究

• 批准号: 01J02635
• 负责人: 谷口 のり
• 金额: $ 2.11万
• 依托单位: Nara Women's University (2003)Kyoto University (2001-2002)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-01J02635/
• 关键词: 波長可変真空紫外レーザー; 成層圏オゾン; 一次元光化学拡散モデル; 代替フロン; フーリエ変換型赤外分光計; 長光路吸収測定チャンバー; OHラジカル; 光解離寿命; O(^1D)生成量子収率; FTIR; 反応速度定数

1)O_3光分解におけるO(^1D)生成量子収率に関する成層圏モデル計算への応用O_3の紫外光分解で生成するO(^1D)原子の絶対生成量子収率は、大気中の微量成分濃度を決定する重要なパラメータであり、これまで多くの研究が世界中でなされてきた。しかし、最近のレーザー技術の高感度化にともない、推奨値の更新が報告された。本研究では一次元光化学拡散モデルを用いて、このデータ最新化にともなう大気成分濃度に与える影響をシミュレートした。この研究成果は、Atmospheric Chemistry and Physical Discussionsに報告した。2)代替フロンC_2F_5C(O)CF(CF_3)_2の大気中における消滅反応過程これまで広く用いられてきた消火剤にはCF_2ClBr(Halon-1211)およびCF_3Br(Halon-1301)がある。これらは成層圏オゾン破壊をもたらすことが分かっており、C_2F_5C(O)CF(CF_3)_2は新しい消化剤の候補として上がっている。使用される前に、大気中に放出された後のどのように消滅していくのか環境への影響など詳細な検討が必要である。本研究は、フーリエ変換型赤外分光計(FTIR)および長光路吸収測定チャンバーを用いたC_2F_5C(O)CF(CF_3)_2とOHラジカル,Cl,O_3との反応速度定数の測定およびC_2F_5C(O)CF(CF_3)_2の大気中における光解離寿命の測定およびその生成物の同定を行った。この研究成果は、Journal of Physical Chemistryに報告した。2)193nmにおけるN_2O光分解のN(^4S)生成量子収率の決定と成層圏モデル計算への応用成層圏オゾン濃度の決定に重要な影響を及ぼすN_2Oの光化学反応過程を調べた。本研究では、VUV-LIF法を用いたN(^4S)原子の直接検出に初めて成功し、N_2O分子の新しい解離過程NO+N(^4S)が存在することが分かった。さらに、193nmにおけるN_2O分子の光解離によるN(^4S)原子の生成量子収率を決定した。大気化学反応モデル計算に組み込み、成層圏オゾン濃度の見積もりへの影響評価を行った。この研究成果は、Journal of Geophysical Researchに報告した。

1) O_3 photolysis に お け る O (^ 1 d) generated quantum 収 rate に masato す る stratified sha-lu モ デ ル computing へ の 応 using O_3 の uv decomposition で generated す る O (^ 1 d) atoms の unique polices to quantum は 収 rate, big 気 の trace component concentration を す る important な パ ラ メ ー タ で あ り, こ れ ま で more く の research が world で な さ れ て き た . <s:1> な <s:1>, recent <s:1> レ ザ ザ ザ ザ technology <s:1> high sensitivity にと な な レ, push value <e:1> update が report された. This study で は a yuan photochemical company, scattered モ デ ル を with い て, こ の デ ー タ the xinhua に と も な う に 気 component concentration and え る influence を シ ミ ュ レ ー ト し た. The research results of た, Atmospheric Chemistry and Physical Discussionsに report た た. 2) instead of フ ロ ン C_2F_5C (O) CF (CF_3) _2 の large 気 に お け る process to eliminate the 応 こ れ ま で hiroo く with い ら れ て き た fire tonic に は CF_2ClBr (Halon - 1211) お よ び CF_3Br (Halon - 1301) が あ る. こ れ ら は stratified sha-lu オ ゾ ン broken 壊 を も た ら す こ と が points か っ て お り, C_2F_5C (O) CF (CF_3) _2 は new し い digestive tonic の alternate と し て in が っ て い る. Before using さ れ る に, big 気 に discharges the さ れ た after の ど の よ う に eliminate し て い く の か environment へ の influence な ど detailed な beg が 検 necessary で あ る. は, this study フ ー リ エ - HuanXing red outside spectrometer (FTIR) お よ び long light path absorption determination of 収 チ ャ ン バ ー を with い た C_2F_5C (O) CF (CF_3) _2 と OH ラ ジ カ ル, Cl, O_3 と の by reversed 応 speed limit の お よ び C_2F_5C (O) CF (CF_3) _2 の large 気 に お け る photolysis For the determination of life <s:1>, the およびそ products of <s:1> are also determined by を and った. The research results of and the Journal of Physical Chemistryに report た た. 2), 193 nm に お け る N_2O photolysis の N (^ 4 s) generated quantum の 収 rate decision と stratified sha-lu モ デ ル computing へ の 応 with stratified sha-lu オ ゾ ン concentration の に な important influence を and ぼ す N_2O の photochemical process of anti 応 を adjustable べ た. This study で は, VUV を LIF method with い た N (^ 4 s) atomic の 検 directly from the early に め て し success, N_2O molecular の new し い dissociation process NO + N (^ 4 s) が す る こ と が points か っ た. The quantum yield generated by the <s:1> photodissociation of によるN(^4S) atoms by 193nmにおけるN_2O molecules を determines the を た. The atmospheric chemical reaction 応モデ ゾ calculates the に group み込み, the stratified circle ゾ <s:1> concentration <s:1> is found in the product and the influence assessment 価を row った. The Research results of た, Journal of Geophysical Researchに report た た.

项目成果

K.Takahashi: "Quantum yields of O(^1D) formation in the photolysis of ozone between 230 and 308nm"Journal of Geophysical Research. 107・D20 4440. 10.1029/2001 JD002048, ACH11-1-10.1029/2001 JD002048, ACH11-8 (2002)

K.Takahashi：“230 至 308nm 之间臭氧光解中 O(^1D) 形成的量子产率”地球物理研究杂志·D20 4440. 10.1029/2001 JD002048、ACH11-1-10.1029/2001 JD002048、ACH11- 8 (2002)

H.Yamada: "Dissociative ionization of ICl studied by ion imaging spectroscopy"Journal of Chemical Physics. 117. 1130-1138 (2002)

H.Yamada：“通过离子成像光谱研究 ICl 的解离电离”化学物理杂志。

T.Nakayama: "Quantum yield for N(^4S) production in the ultraviolet photolysis of N_2O"Journal of Geophysical Research D21 (10.1029/2003JD003709). 108. ACH6-1 (2003)

T.Nakayama：“N_2O 紫外光解中 N(^4S) 产生的量子产率”地球物理研究杂志 D21 (10.1029/2003JD003709)。

N.Miura: "Electronic quenching of O(^1D) by collisions with O_2 : A theoretical study in a collinear case"Journal of Chemical Physics. 116. 5551-5556 (2002)

N.Miura：“通过与 O_2 碰撞实现 O(^1D) 的电子猝灭：共线情况下的理论研究”《化学物理杂志》。

N.Taniguchi: "Sensitivity studies of the recent new data on O(^1D) quantum yields in O_3 Hartley band photolysis in the stratosphere"Atmospheric Chemistry and Physics Discussions. 3. 2331-2352 (2003)

N.Taniguchi：“平流层 O_3 哈特利带光解中 O(^1D) 量子产率最新数据的敏感性研究”大气化学和物理讨论。