機能性粘土鉱物に対する陰イオン収着機構の解明

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本年度は、ハイドロタルサイトの実環境中での応用を念頭に、地下水環境中での放射性核種の評価の上でIO_3^-とともに重要となる陰イオン化学種であるランタニド/アクチニド-天然有機配位子錯体とハイドロタルサイトの相互作用を解明した。天然有機物質のモデル配位子であるグリコール酸、5-スルホサリチル酸と、ランタニド/アクチニド-ハイドロタルサイトの3元系において、ハイドロタルサイト共存条件下における化学種の決定やその構造の同定等の基礎的データ取得およびハイドロタルサイトとの相互作用についての知見を得た。ハイドロタルサイトと共存する化学条件である、中性〜アルカリ性の化学条件下において、4価トリウムは有機配位子とTh(IV)加水分解生成物-有機配位子の形で高い負電荷をもつ3元2核錯体錯体および3元4核錯体を形成することが明らかとなった。同様の挙動はCm^<3+>,Am^<3+>等3価アクチニドのモデル物質である各種3価ランタニドにおいても確認され、3価および4価のアクチニドは陰イオン錯体としてハイドロタルサイトと相互作用することが明らかとなった。この結果から、ハイドロタルサイトを放射性廃棄物処分システムに使用した場合、陰イオンである放射性ヨウ素の閉じこめだけでなく、天然有機物質との相互作用によって陰イオン錯体となる各種の有害アクチニドの保持能が示唆され、ハイドロタルサイトの処分システム材料としての有用性が明らかとなった。