ギ酸を鍵物質とする環境調和型社会を目指した固体触媒反応系の開発

开发以甲酸为关键物质的固体催化剂反应系统，以实现环保社会

• 批准号: 17H03455
• 负责人: 海老谷 幸喜
• 金额: $ 9.65万
• 依托单位: Japan Advanced Institute of Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2017
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2017-04-01 至 2020-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17H03455/
• 关键词: ギ酸; ハイドロタルサイト; 過酸化水素; バイオマス; 水素源; 固体触媒

層状粘土鉱物ハイドロタルサイトを高温で焼成して得られたMg-Al複合酸化物は酸―塩基両機能を有し、過酸化水素水存在下で種々の糖類からギ酸を効率よく生成するという知見（K. EBITANI ら、Org. Proc. Res. Dev. 19, 2015, 449-453）に基づき研究を遂行した。Mg-Al複合酸化物は、水に触れると元の不活性な層状構造に戻るため、高温での焼成処理を経由しない、水に強い酸―塩基両機能触媒を設計・開発する事を目的とし、塩基性ハイドロタルサイト表面に種々の多価金属イオン（Cr3+, Fe3+, Sc3+, La3+, Co3+, Cu2+, Ni2+等）を固定化した多様な固体触媒を含浸法にて調製した。ハイドロタルサイト表面に多価金属イオンを固定化すると酸―塩基両機能触媒が創成できる事は既に見出していた（例えば、K. EBITANIら、Catal. Sci. Technol. 6, 2016, 8200-8211）。流通式反応装置（設備備品）での連続大規模反応を目指し、その前段階としてバッチ式での反応を試みた結果、焼成したハイドロタルサイトの触媒性能を凌駕する反応活性と選択性を達成するに至らなかった。さらに、過酸化水素水濃度や反応温度、反応時間、撹拌速度等の反応パラメータを種々検討したが、水に強い酸―塩基両機能触媒の発見には至らなかった。しかしながら、流通式反応装置は固体酸触媒によるフルフラール類のヒドロキシメチル化反応の大規模化に貢献できるなど（投稿中）、この科学研究費助成事業の意義は十分あったと思われる。

Layered clay compounds can be sintered at high temperatures to obtain Mg-Al complex acids, which can be used as acid bases in the presence of peracidified water. EBITANI ら、Org. Proc. Res. Dev. 19, 2015, 449-453). Mg-Al complex acids are active in contact with water and have a layered structure. They are sintered at high temperatures. They are designed and developed as functional catalysts for the purpose of preparing basic Mg-Al complex acids.(Cr3 +, Fe3 +, Sc3 +, La3 +, Co3 +, Cu2 +, Ni2 +, etc.) are immobilized and prepared by solid catalyst impregnation method. The surface of the catalyst is covered by a metal layer. EBITANIら、Catal. Sci. Technol. 6, 2016, 8200-8211）。The continuous large-scale reaction of flow-through reaction devices (equipment spare parts) indicates that the reaction test results of the first stage and the second stage of the reaction are achieved, and the catalyst performance of the flow-through reaction devices is exceeded. In addition, the reaction temperature, reaction time, stirring speed and other factors such as the concentration of peracidified water, reaction temperature, reaction time, stirring speed, etc. are discussed. The flow-through reactor contributes to the large-scale development of solid acid catalysts (submission under way), and the significance of scientific research assistance.

项目成果

2,5-ヘキサンジオンの分子内環化反応活性と固体触媒の酸性質の関連

2,5-己二酮分子内环化反应活性与固体催化剂酸性的关系

• 发表时间: 2018
• 作者: Kittichai CHAISEEDA;Shun NISHIMURA;Kohki EBITANI;毛利友昭・西村俊・海老谷幸喜;大松新太郎・西村俊・海老谷幸喜
• 通讯作者: 大松新太郎・西村俊・海老谷幸喜

フルフラールの還元的アミノ化反応におけるルテニウム担持触媒系の設計

糠醛还原胺化负载钌催化剂体系设计

• 发表时间: 2018
• 作者: Kittichai CHAISEEDA;Shun NISHIMURA;Kohki EBITANI;毛利友昭・西村俊・海老谷幸喜
• 通讯作者: 毛利友昭・西村俊・海老谷幸喜

Fe(III)-exchanged Montmorillonite as Reusable Heterogeneous Protonic Acid Catalyst for Michael Addition of Indole in Wate

Fe(III) 交换蒙脱石作为可重复使用的多相质子酸催化剂用于水中吲哚的迈克尔加成

• 发表时间: 2017
• 期刊: ChemistrySelect
• 影响因子: 2.1
• 作者: Ryosuke MATSUZAWA;Shun NISHIMURA;Kohki EBITANI
• 通讯作者: Kohki EBITANI

Gold Nanoparticles Supported Alumina as a Catalyst for Surface-Plasmon-Enhanced Selective Reductions of Nitrobenzene

金纳米颗粒负载氧化铝作为表面等离子体增强选择性还原硝基苯的催化剂

• 发表时间: 2017
• 期刊: ACS Omega
• 影响因子: 4.1
• 作者: Kittichai CHAISEEDA;Shun NISHIMURA;Kohki EBITANI
• 通讯作者: Kohki EBITANI

フルフラールのヒドロキシメチル化反応活性と固体酸性質の関係性

糠醛羟甲基化反应活性与固体酸性质的关系

• 发表时间: 2018
• 作者: Kittichai CHAISEEDA;Shun NISHIMURA;Kohki EBITANI;毛利友昭・西村俊・海老谷幸喜;大松新太郎・西村俊・海老谷幸喜;芝田敦基・西村俊・海老谷幸喜
• 通讯作者: 芝田敦基・西村俊・海老谷幸喜