固液界面電荷移動反応制御によるウェット系インテグレーション新プロセスの開発

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本研究はグローバルインテグレーションの要素技術であるウェットプロセスによる極微細金属構造体の形成において,本系に特有である固液界面電荷移動反応を理論的・実験的観点から素過程レベルで解明し,これに基づいた原子レベル界面制御を可能とする新規プロセスへと展開することを目的とした.特に高集積デバイス・回路配線形成のための無電解Cu析出プロセスを中心に検討した.まず無電解析出反応において電子放出過程を担う還元剤分子種の,金属表面サイトにおける反応について検討した.(111)結晶表面を想定したクラスタに還元剤分子種を配したモデル系を構築し,これ用いて非経験的分子軌道法により反応素過程の解析を行った.還元剤分子種として,無電解析出反応系に典型的に用いられる次亜リン酸,ジメチルアミンボラン,ヒドラジンおよびホルムアルデヒドを選定し,各々について系統的な検討を行った.その結果,各還元剤の吸脱着エネルギーバリアおよび反応バリアの差から,還元剤分子種の「還元能」および金属表面サイトの「触媒活性」を定量的に評価することが可能であることを明らかとした.さらにPd等の原子についても同様な解析を行い,Cuにおける結果との比較検討から,Cu析出のための還元剤種の選定には,反応中間体の吸脱着エネルギーの影響の考慮が重要であることを明らかとした.このような知見を基に,新規還元剤の探索を行った.特にナノ領域への均一・無欠陥形成を考慮し,微量不純物の混入が極力抑制され,かつ水素発生を伴わない系を中心に検討を行い,新たな無電解浴系を開発した.