異種金属複核錯体における有機ケイ素配位子と不飽和有機分子との結合形成反応

异金属双核配合物中有机硅配体与不饱和有机分子之间的成键反应

基本信息

  • 批准号:
    02J06581
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.28万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 财政年份:
    2002
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2002 至 2003
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

パラジウムと白金とが2つのジフェニルシリル配位子で橋かけされた異種金属二核錯体を合成した。原料錯体について検討を行なったところトリエチルホスフィンをもつビス(ジフェニルシリル)パラジウム錯体とトリス(トリエチルホスフィン)白金とから上記錯体を合成することができた。X線構造解析および各種NMRスペクトルからパラジウムにはホスフィンが1個、白金に2個結合していることがわかつた。トリシクロヘキシルホスフィンを用いる同様な錯体では2つの金属はいずれも1個のホスフィンと配位していた。トリエチルホスフィン配位子をもつパラジウム-白金錯体にt-ブチルイソニトリルを反応させた。生成物を分離精製したところ、五員環のパラジウムメタラサイクルが生成した。この環は2つのSi,1つのPd, C, Nからなり、ほぼ平面の構造をもっていた。生成反応の機構はイソニトリルのC≡N≡重結合が1つのSi-H結合に1,2-挿入、もう1つのSi-H結合に1,1-挿入する反応を含むことを明らかにした。このような4つの原子を含むシラプラチナサイクルの例はきわめて少ない。原料錯体としてシリル水素が重水素標識された-SiPh_2D配位子をもつ錯体を用いるとメタラサイクルのメチレン部分が選択的に重水素された生成物が得られた。さらに重水素標識された二核錯体とされていない二核錯体の混合物を反応に用いたところ、生成物分子の重水素は0個または2個であり、反応中にシリル配位子の分子間移動はおきず、分子内反応で生成物を与えていることがわかった。反応のもう1つの生成物は2つの橋かけ配位子を有するビスシリルニ白金錯体であった。イソニトリルの配位によって白金によるSi-H結合の活性化と水素分子の脱離がおきていることがわかった。
The synthesis of heterometallic dinuclear complexes is carried out by the reaction of platinum with platinum with ligand. The raw material is mixed and mixed. The raw material is mixed and mixed and mixed. X-ray structural analysis of various NMR spectra, including 1 platinum and 2 platinum, combined with each other. The same complex is used in the case of a metal complex. The ligand of the platinum complex is called the ligand. The product is separated and purified, and the five-membered ring is produced. 2 Si,1 Pd, C, N The mechanism for generating the reaction is to combine the C = N = 1 with the Si-H = 1,2-N = 1 with the Si-H = 1,1-N = 1 with the reaction. There are few examples of this phenomenon. The starting material complex was identified as a heavy metal complex by SiPh_2D ligand. The heavy water element identifies two nuclear complexes, and the product molecule contains two heavy water elements. The ligand moves between molecules and the product molecule. The product of anti-oxidation is the ligand of anti-oxidation and anti-oxidation. Si-H binding activity and dissociation of water molecules

项目成果

期刊论文数量(5)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
田邊 真, 山田 哲之, 小坂田 耕太郎: "Synthesis and Structure of a Pd-Pt Heterobimetallic Complex and Analogous Diplatinum or Dipalladium Complexes with Bridging Silyl Ligands"Organometallics. (in press). (2003)
Makoto Tanabe、Tetsuyuki Yamada、Kotaro Osakata:“具有桥连硅基配体的 Pd-Pt 异双金属配合物和类似的二铂或二钯配合物的合成和结构”(印刷中)。
  • DOI:
  • 发表时间:
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  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
田邊 真, 小坂田 耕太郎: "Rh-Pt Heterobimetallic Complexes with Unsymmetrically Bridging Organosilyl Ligands : Crystal Structure and Dynamic Behavior in Solution"Chemical Letters. 962-963 (2001)
Makoto Tanabe、Kotaro Osakata:“具有不对称桥接有机甲硅烷基配体的 Rh-Pt 异双金属配合物:溶液中的晶体结构和动态行为”化学快报 962-963 (2001)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
田邊 真, 小坂田 耕太郎: "Rh-Pt 1-Heterobimetallic and Diplatinum Complexes with Bridging Silyl and Silylene Ligands"Inorgnica Chimica Acta. (in press). (2003)
Makoto Tanabe、Kotaro Osakata:“Rh-Pt 1-异双金属和二铂配合物与桥连硅基和硅烯配体”Inorgnica Chimica Acta(2003 年出版)。
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  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Makoto Tanabe, Tetsuyuki Yamada, Kohtaro Osakada: "Pt-Pd Heterodinuclear and Pd-Pd or Pt-Pt Dinuclear Complexes with Bridging Diphenylsilyl Ligands"Organometallics. 22(11). 2190-2192 (2003)
Makoto Tanabe、Tetsuyuki Yamada、Kohtaro Osakada:“Pt-Pd 异双核和 Pd-Pd 或 Pt-Pt 双核配合物与桥联二苯基甲硅烷基配体”有机金属化合物。
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  • 发表时间:
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    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Makoto Tanabe, Kohtaro Osakada: "Insertion of Alkynes into the Pt-Si Bond of Silylpiatinum Complexes Leading to Formation of 4-Sila-3-platinacyclobutenes and 5-Sila-1,4-cyclohexadienes"Chem.Eur.J.. 10. 416-424 (2004)
Makoto Tanabe、Kohtaro Osakada:“将炔烃插入到硅基铂络合物的 Pt-Si 键中,导致形成 4-Sila-3-铂环丁烯和 5-Sila-1,4-环己二烯”Chem.Eur.J. 10。
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