第一原理計算による表面非線形光学応答解析

使用第一原理计算进行表面非线性光学响应分析

• 批准号: 13740181
• 负责人: 佐野 陽之
• 金额: $ 0.96万
• 依托单位: Japan Advanced Institute of Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13740181/
• 关键词: 光第二高調波発生; 第一原理計算; 表面電子準位; 非線形光学応答; FLAPW法

本研究では、表面の非線形光学応答を第一原理計算により求める手法を開発し、表面電子状態を反映した非線形光学応答の起源を探ると共に、実験結果の解析方法を確立することによりSHG法の応用分野を開拓することを目的に以下の理論研究を行った。1.光触媒として注目されている酸化チタン(TiO_2)の触媒反応機構を解明するために、TiO_2(110)表面のSHG測定が当研究室進められている。この結果を解析するためにTiO_2(110)表面の電子状態及び非線形感受率の計算を行った。また、2軸の光学異方性を持つTiO_2(110)表面層からのSH光強度を計算するための光学異方性を考慮した電磁波伝播計算プログラムを開発し、実験結果との直接比較が出来るようにした。計算より、線形感受率に比べ非線形感受率は表面構造の僅かな違いに敏感であることが示された。実験で得られたSHスペクトルは、入射面が[001]方向でP偏光入射P偏光観測の場合に顕著に強度が大きい結果を示しているが、計算もこの性質とスペクトル形状を良く再現することが出来た。また、SH光子エネルギー2hω=4〜4.5eVの領域におけるSH光強度の方位角依存性の実験結果を計算によってほぼ再現することが出来た。今後は表面上の特定サイトの原子からのSH応答を計算し、TiO_2表面の特徴であるTi-O-Ti-Oジグザク鎖構造のSH応答を調べる予定である。2.磁性体金属表面の光学応答を調べるために、Ni(110)表面の計算を試みた。最初のステップとして、スピンを考慮したバルクNi結晶のバンド計算と光学応答計算を行い、過去の実験及び計算結果とコンシステントな結果を得た。次のステップとしてNi(110)のスラブ構造モデルの計算を現在行っている。今後はNi表面に酸素が吸着した場合の光学応答の変化を調べていく予定である。

In this paper, the first principle calculation method of nonlinear optical response on surface is developed, the electronic state of surface is reflected, the origin of nonlinear optical response is explored, and the analytical method of the result is established. 1. The mechanism of photocatalytic reaction of TiO_2 and TiO_2(110) was studied. The SHG measurement of TiO_2(110) surface was carried out in the laboratory. The electronic state and nonlinear susceptibility of TiO_2(110) surface were calculated. The optical anisotropy of TiO_2(110) surface layer is taken into account in the calculation of SH light intensity. The calculation of electromagnetic wave propagation is carried out. The results are compared directly. Calculation of linear susceptibility is more sensitive than non-linear susceptibility to surface structure. When the incident plane is in the [001] direction, the intensity of the incident light is large, and the result of the calculation is good. The results of calculation of azimuth dependence of SH light intensity in the field of SH photon generation 2hω=4 ~ 4.5eV are presented. In the future, we will calculate the SH response of the atoms on the surface of TiO_2, and adjust the SH response of Ti-O-Ti-O locking structure according to the characteristics of TiO_2 surface. 2. Optical properties of magnetic metal surfaces are tuned, and calculations of Ni(110) surfaces are attempted. The initial calculation of Ni crystals and the optical response calculation are taken into account, and the calculation results of Ni crystals are obtained. The calculation of the structure of Ni(110) is carried out. In the future, the optical properties of Ni surface can be adjusted according to the adsorption conditions.

项目成果

H.Sano: "Optical second harmonic intensity images of a silver grating surface"Journal of Applied Physics. (印刷中).

H. Sano：“银光栅表面的光学二次谐波强度图像”应用​​物理学杂志（正在出版）。

H.Sano: "Ab initio calculation of optical second harmonic responses of Si(111) surfaces"Nonlinear Optics Technical Digest. 225-227 (2002)

H.Sano：“Si(111) 表面光学二次谐波响应的从头计算”非线性光学技术文摘。

T.Kitahara: "Optical second harmonic generation from self-organized Au nanowire arrays on the NaCl(110) template"Nonlinear Optics Technical Digest. 213-215 (2002)

T.Kitahara：“在 NaCl(110) 模板上自组织金纳米线阵列产生光学二次谐波”非线性光学技术文摘。

H.Sano: "Optical second harmonic intensity images of a metal grating surface"CLEO/Pacific Rim 2001 Technical Digest II. 144 (2001)

H.Sano：“金属光栅表面的光学二次谐波强度图像”CLEO/Pacific Rim 2001 Technical Digest II。

H.Ohashi: "Optical second harmonic spectroscopy of the Ge-Oxide/Ge(111) interface"Japanese Journal of Applied Physics. 40(part 1) 12. 6972-6975 (2001)

H.Ohashi：“Ge-氧化物/Ge(111) 界面的光学二次谐波光谱”日本应用物理学杂志。