ナノ構造化グラファイト中の水素の動的挙動に関する数値シミュレーション-第一原理・古典融合型分子動力学法-

纳米结构石墨中氢动态行为的数值模拟-第一性原理/经典组合分子动力学方法-

• 批准号: 14740237
• 负责人: 下條 冬樹
• 金额: $ 1.92万
• 依托单位: Kumamoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14740237/
• 关键词: ナノ構造; グラファイト; 水素; 刃状転位; 第一原理計算; 分子動力学法; 理論; シミュレーション

前年度に引き続き、有限温度での第一原理・古典融合型分子動力学シミュレーションを行い、ナノ構造化グラファイト中の水素の挙動を調べた。特に、本年度では脱水素化のミクロな機構に注目して研究を遂行した。酸素燃焼水素定量分析などの実験によると、ナノ構造化グラファイト中での脱水素化過程の特徴は、昇温過程において、800Kと1000K付近の二つの温度に水素放出ピークが存在することである。ナノ構造化グラファイト中には、グラファイト面の端にある炭素原子と強く結合している水素と、炭素原子とは結合せずに分子状態にある水素が存在する。本研究により、グラファイト内での分子状水素の易動度は非常に高いことがわかった。つまり、昇温により分子状水素は比較的容易に拡散・脱離し、これが低温側(800K)での水素放出ピークを与えていると考えられる。一方、高温側(1000K)の水素放出ピークを、炭素原子と強く結合している水素に起因するとすぐに結論付けることはできない。炭素-水素の結合エネルギー、反応過程のエネルギー障壁はeV程度であり、実験的に本素放出が観測されている温度領域では、炭素-水素の締合が切れるとは考えられないからである。そこで、脱水素化過程には欠陥構造の温度変化が直接に関係すると予測し、ナノ構造化グラファイトの再結晶化過程を取り入れてシミュレーションを行った。その結果、グラファイト面の二つの端が繋がり再グラファイト化する際に、炭素と結合していた水素が分子を形成する形で脱離することが明らかになった。このような再結晶化による脱水素化過程が、高温側(1000K)の水素放出ピークを与えていると考えられる。

In the past year, the first principles of finite temperature, classical fusion molecular dynamics, and structural adjustment of water elements were introduced. In particular, this year, we will continue to focus on the research of dehydration. The characteristics of dehydration process in the process of acid combustion and quantitative analysis of water element in the process of structural transformation are discussed. The temperature of water element evolution in the process of temperature increase is close to 800K and 1000K. In the process of structural transformation, water exists in the molecular state where carbon atoms and water are strongly bonded at the end of the surface of the structure, and water exists in the molecular state where carbon atoms and water are bonded. In this study, the mobility of molecular water in the body was very high. Molecular water is relatively easy to disperse and dissociate at elevated temperatures, and water is released at low temperatures (800K). On one side, the high temperature side (1000K) of the water element emission, carbon atoms and strong combination of water element causes and conclusions Carbon-water combination process, reaction process, barrier, temperature range, carbon-water combination process. In addition, the temperature variation of the structure is directly related to the prediction, and the recrystallization process of the structure is included in the calculation. As a result, the two ends of the surface are separated from each other, and the carbon and water molecules are separated from each other. The recrystallization process, the dehydration process and the release of water element at high temperature (1000K) are discussed.

项目成果

P.S.Branicio: "Structural, Mechanical, and Vibrational Properties of Ca_<1-x>In_xAs Alloys : A Molecular Dynamics Study"Applied Physics Letters. 82. 1057-1059 (2003)

P.S.Branicio：“Ca_<1-x>In_xAs 合金的结构、机械和振动特性：分子动力学研究”应用物理快报。

下條冬樹: "Bonding Properties of Liquid Tellurium under Pressure : A Maximally Localized Wannier Function Approach with Ultrasoft Pseudopotentials"Journal of the Physical Society of Japan. 72. 2417-2420 (2003)

Fuyuki Shimojo：“压力下液态碲的结合特性：采用超软赝势的最大局域 Wannier 函数方法”日本物理学会杂志 72. 2417-2420 (2003)。

原田晶子: "Dynamic Properties of Disordered Phases of Carbon by an Empirical Potential : Stringent Tests toward Hybrid Approach with Density-Functional Theory"Journal of the Physical Society of Japan. 72. 822-828 (2003)

Akiko Harada：“经验势的碳无序相的动态特性：对密度泛函理论混合方法的严格测试”日本物理学会杂志 72. 822-828 (2003)。

原田晶子: "Dynamic Properties of Disordered Phases of Carbon by an Empirical Potential : Stringent Tests toward Hybrid Approach with Density-Functional Theory"Journal of the Physical Society of Japan. 72(掲載決定). (2003)

Akiko Harada：“基于经验势的碳无序相的动态特性：对密度泛函理论混合方法的严格测试”，日本物理学会杂志 72（2003 年出版）。

下條冬樹: "Ab initio molecular-dynamics simulations of anomalous structural change in liquid tellurium under pressure"Journal of the Physical Society of Japan. 72. 2822-2828 (2003)

Fuyuki Shimojo：“从头开始分子动力学模拟液态碲在压力下的异常结构变化”日本物理学会杂志 72. 2822-2828 (2003)。