電気化学法とイオン交換法の組み合わせによる特定の希土類元素の高度分離に関する研究

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希土類は先端産業に欠かせない重要な金属原料であり、溶液中では通常III価の酸化状態で存在する希土類同士の相互分離が極めて困難である。本研究では、Ce(IV)、Eu(II)のような特異な酸化状態に着目し、電解法とイオン交換法の組合せによりCeやEuを他の希土類から高度に分離回収する研究を行っている。本年度は、塩酸溶液中のEu(III)/Eu(II)の電気化学反応挙動やEu(II)イオンの安定性について調べるとともに、イオン交換法によるEu(II)と他の希土類との高度分離可能性を検討した。また、Sm(III)及びYb(III)の電解還元可能性について調べた。主な研究実績は次のとおりである。1)塩酸溶液におけるEu(III)→Eu(II)の電解還元試験を行い、不安定な酸化状態のEu(II)と共存希土類の精密な定量分析法を検討し、従来の文献報告が極めて少なく、Ar雰囲気中でのオンライン紫外可視吸収スペクトルによるEu(II)の定量分析方法を確立した。また、還元反応機構・速度を解析し、溶存酸素の影響を評価した。2)シリカ担持型新規カチオン交換体およびHDEHP(有機リン酸の一種)吸着剤による塩酸溶液中のEu(II)及び他のIII価希土類の吸着特性を測定し、Eu(II)の吸着性が比較的弱いことを利用してクロマトカラムよるEu(II)とSm(III)やGd(III)などの分離挙動を調べた。その結果、Eu(II)を99.99%以上の純度で他のIII価希土類から良好に分離できた。なお、分離操作中に一部のEu(II)がEu(III)に再酸化されることが認められた。3)塩酸溶液におけるSm(III)→Sm(II)、Yb(III)→Yb(II)の電解還元試験を試みたが、Sm(II)およびYb(II)は極めて不安定であり、オンライン紫外可視吸収スペクトルの測定により、Sm(II)やYb(II)の定量的な生成が認められなかった。