表面触媒反応の量子分子動力学的解析

表面触媒反応の詳細反応メカニズムを数値的に解析を行った.手法としては,第一原理量子力学的手法である密度汎関数法や分子動力学法を用いた.まず,解析対象として,単層カーボンナノチューブの生成過程に着目した.単層カーボンナノチューブの生成においては金属表面における表面触媒反応が重要役割を担ってと考えられているが,具体的な生成メカニズムは明らかとなっていない.そこで,アルコールを原料とした化学気相成長法を用いた単層カーボンナノチューブの生成過程における表面触媒反応のマルチスケール解析に着手した.具体的には,まず密度汎関数法に基づく量子力学シミュレーションにより原料のアルコールの金属表面での解離反応の解析を行っている.また,同時に,既存の量子力学解析に基づくポテンシャルを利用した分子動力学解析を行い,金属クラスターに吸着する炭素原子から単層カーボンナノチューブの生成が起こるかどうかの解析も行っている.これらを組み合わせることにより,生成メカニズムの一端が明らかになると考えられる.また,同様の表面触媒反応の系として炭化珪素の結晶成長過程に着目し,様々な活性種が膜成長にどのように影響するかも解析を行っている.具体的には,密度汎関数法を用い,活性種と表面の吸着反応の障壁を求めることで,その活性種の膜成長への寄与を見積もった.その結果,いくつかの活性種が膜成長に対し重要な役割を果たしていることが明らかとなった.

表面触媒反応の詳細反応メカニズムを数値的に解析を行った.手法としては,第一原理量子力学的手法である密度汎関数法や分子動力学法を用いた.まず,解析対象として,単層カーボンナノチューブの生成過程に着目した.単層カーボンナノチューブの生成においては金属表面における表面触媒反応が重要役割を担ってと考えられているが,具体的な生成メカニズムは明らかとなっていない.そこで,アルコールを原料とした化学気相成長法を用いた単層カーボンナノチューブの生成過程における表面触媒反応のマルチスケール解析に着手した.具体的には,まず密度汎関数法に基づく量子力学シミュレーションにより原料のアルコールの金属表面での解離反応の解析を行っている.また,同時に,既存の量子力学解析に基づくポテンシャルを利用した分子動力学解析を行い,金属クラスターに吸着する炭素原子から単層カーボンナノチューブの生成が起こるかどうかの解析も行っている.これらを組み合わせることにより,生成メカニズムの一端が明らかになると考えられる.また,同様の表面触媒反応の系として炭化珪素の結晶成長過程に着目し,様々な活性種が膜成長にどのように影響するかも解析を行っている.具体的には,密度汎関数法を用い,活性種と表面の吸着反応の障壁を求めることで,その活性種の膜成長への寄与を見積もった.その結果,いくつかの活性種が膜成長に対し重要な役割を果たしていることが明らかとなった.