表面触媒反応の量子分子動力学的解析

表面催化反应的量子分子动力学分析

基本信息

批准号：
04J10106
负责人：
山口浩樹
金额：
$ 1.47万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

表面触媒反応の詳細反応メカニズムを数値的に解析を行った.手法としては,第一原理量子力学的手法である密度汎関数法や分子動力学法を用いた.まず,解析対象として,単層カーボンナノチューブの生成過程に着目した.単層カーボンナノチューブの生成においては金属表面における表面触媒反応が重要役割を担ってと考えられているが,具体的な生成メカニズムは明らかとなっていない.そこで,アルコールを原料とした化学気相成長法を用いた単層カーボンナノチューブの生成過程における表面触媒反応のマルチスケール解析に着手した.具体的には,まず密度汎関数法に基づく量子力学シミュレーションにより原料のアルコールの金属表面での解離反応の解析を行っている.また,同時に,既存の量子力学解析に基づくポテンシャルを利用した分子動力学解析を行い,金属クラスターに吸着する炭素原子から単層カーボンナノチューブの生成が起こるかどうかの解析も行っている.これらを組み合わせることにより,生成メカニズムの一端が明らかになると考えられる.また,同様の表面触媒反応の系として炭化珪素の結晶成長過程に着目し,様々な活性種が膜成長にどのように影響するかも解析を行っている.具体的には,密度汎関数法を用い,活性種と表面の吸着反応の障壁を求めることで,その活性種の膜成長への寄与を見積もった.その結果,いくつかの活性種が膜成長に対し重要な役割を果たしていることが明らかとなった.

我们通过数值分析了表面催化反应的详细反应机理。我们使用了第一个原理量子力学密度功能方法和分子动力学方法。首先，我们专注于单壁碳纳米管的生产过程，作为分析的目标。人们认为，金属表面上的表面催化反应在单壁碳纳米管的产生中起着重要作用，但是特定的形成机制尚不清楚。因此，我们使用化学蒸气沉积法作为起始材料开始了单壁碳纳米管生产过程中表面催化反应的多尺度分析。 Specifically, we first analyzed the dissociation reaction of raw alcohols on metal surfaces by quantum mechanics simulations based on density functional methods.合に行はいます。 English: Also, at the same time, molecular dynamics analysis is carried out using potential based on existing quantum mechanics analysis, and analysis is made to determine whether single-walled carbon nanotubes are produced from carbon atoms adsorbed on metal clusters.通过将它们结合起来，人们认为将揭示形成机制的一个边缘。此外，重点是碳化硅的晶体生长过程作为表面催化反应的类似系统，以及各种活性物种如何影响膜的生长。具体而言，使用密度功能方法来确定活性物种和表面之间吸附反应的障碍，并估计了这些活性物种对膜生长的贡献。结果，揭示了几种活性物种在膜生长中起着重要作用。