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高温高圧二酸化炭素-イオン性液体による新規複合反応場の構築およびCO2固定化

利用高温高压二氧化碳-离子液体和CO2固定构建新型复合反应场

基本信息

批准号：
16760619
负责人：
川波肇
金额：
$ 1.98万
依托单位：
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

まず初めに、昨年度製作した高温高圧(最高圧力70MPa、最高温度300℃)に耐えられる超臨界二酸化炭素-イオン性液体反応容器(流通式に対応可能)の試運転をいった。試運転時に,排圧弁での減圧過程で超臨界流体→ガスへの気化熱を考慮しておらず,凍結し機能しない点を改良した。一方、反応検討は計画に則り、超臨界二酸化炭素-イオン液体ハイブリッド反応場におけるアルコールと二酸化炭素からジアルキルカーボネートの合成方法を検討した。しかしアルコールのみでは,イオン液体の分解がすることが確認され,現条件ではアルコールの脱水酸基は難しく,脱水縮合反応によるエーテル生成が選択的に起こることが分かった。一方,ハロゲン化アルキル存在下,このハイブリッド反応場にアルカリを加えたところ,容易に脱ハロゲン化が起こることを見出した。そこで,ハロゲン化アルキルとアルコールを,アルカリ存在下,ハイブリッド反応場で検討を行った結果,プロピルアルコールとクロロプロパンを用い,圧力20NPa,温度180℃,時間5時間で,収率99%,選択率99%でジプロピルカーボネートを合成することに成功した。また20MPaにおける温度依存性を検討したところ,臨界密度(0.4676g/mL)近傍となる140℃以上(0.34758g/mL)で収率が90%以上となり,180℃(0.28113g/mL)でほぼ100%の収率を得た。反応温度180℃における圧力依存性は,20MPaで収率が最高値となった。また,ハロゲン種による反応性の検討を行ったところ,I>Br>Clの順であることも分かった。本研究での目標の一つである,アルコールと二酸化炭素を用いたジアルキルカーボネート合成方法の開発では,当初収率10%以上を目標としていたが,アルコールとハロゲン化アルキルを用いることで収率ほぼ100%,選択率ほぼ100%でのカーボネート合成に成功した。

In the beginning and last year, the production of high temperature and high pressure (maximum pressure 70MPa, maximum temperature 300℃) and the test operation of supercritical diacidified carbon-liquid reaction vessel (flow-through type). During the test run, the pressure reduction process of the exhaust system is considered to be supercritical fluid, and the heat generation process is considered to be frozen. A method for synthesis of supercritical carbon dioxide by reaction of supercritical carbon dioxide and supercritical carbon dioxide is discussed. The decomposition of the liquid is confirmed by the present condition of the dehydration acid group, and the dehydration condensation reaction is confirmed by the separation of the selected liquid. On the other hand, in the presence of the "", the "" field is easy to remove from the "" field. In the presence of the gas, the reaction field was investigated. The reaction temperature was 20NPa, the temperature was 180℃, and the reaction time was 5 minutes. The reaction rate was 99%. Temperature dependence at 20MPa is discussed. Critical density (0.4676 g/mL) is near 140℃ (0.34758 g/mL) and yield is above 90%. Yield is 100% at 180 ℃(0.28113 g/mL). Pressure dependence at 180℃, maximum at 20MPa. I want you to know that I'm not going to be able to do this. The aim of this study is to develop a method for the synthesis of carbon dioxide with an initial recovery rate of more than 10% and a selection rate of 100%.