理論的に導かれた量子力学/分子力学(QM/MM)法の開発と酵素反応への応用

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酵素反応など巨大分子の化学反応を理論的に解明するには、ab initio計算の速度を数桁加速する必要がある。そのために次の課題を研究し、成果を得た。(1)Fragment molecular orbital法に対する系統的な補正の導出この方法は、巨大分子を仮想的な断片に分解し、それらの対をab initio法で計算し、全分子の計算値を外挿する。3個の断片間の相関(3体相関)を正しく高速に扱う方法が問題となっていた。申請者はこの方法が、断片間の相互作用を摂動と見なした、Green関数の展開から得られる事を示した。この方法を使い3体相関を解析し、この主要項が逐次的な2体散乱振幅で書ける事を見出した。この補正項を幾つかのモデルで試し、3体相関を正しく表している事を示した。この成果はJournal of Chemical Physicsに投稿中である。(2)専用計算機上での量子化学計算計算量が系の大きさに比例するOrder N法を使っても、現在の計算機の性能では、酵素反応をシミュレートする事は絶望的である。そこで牧野(東大)と戎崎(理研)により提案された、SIMD型超並列計算機で量子化学計算を行う方法を検討した。自己無撞着法(SCF法)の実質的な律速段階である、2電子積分と交換相関項を、極僅かの記憶域しか持たないこの計算機で求める方法を見つけた。機械語プログラムを作成しチップシミュレータで正しい事を確認した。またこれをab initio計算を行うGaussianパッケージに移植した。この成果は投稿準備中である。