Study of concerted electron, excitation and proton transfer mediated by a midway molecule in biological systems

生物系统中中途分子介导的协同电子、激发和质子转移的研究

• 批准号: 18540402
• 负责人: SUMI Hitoshi
• 金额: $ 1.88万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2006 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-18540402/
• 关键词: 光合成; 反応中心; 電子移動; 励起移動; 中間分子媒介; 中間分子媒介電子移動; 中間分子媒介励起移動; 中間分子媒介プロトと移動; 協奏的電子・正孔移動; 協奏的電子・プロトン移動; 光合成反応中心; 電荷分離; プロトン移動; 光合成初期過程; 中間分子媒介プロトン移動; 超交換過程; 逐次過程; エネルギー共役

We constructed a theory on a general expression of the rate constant of concerted processes mediated by a midway molecule, and explained experimental data in an artificial system realizing various phases of the concerted processes. Based on this general expression, we explained experimental data in following three processes important in primary processes of photosynthesis in green plants and algae by showing them to be concerted ones in mediation of a midway molecule and calculating their rate constants. They are the process of excitation-energy fixing from the antenna system by charge-separated-state formation in the reaction center of photosystem II, that of formation of a spin triplet state by occasional charge recombination from the charge-separated state, and that of removing the triplet state which is hazardous by generating active oxygen molecules.

我们构建了一个关于中间分子介导的协同过程速率常数一般表达式的理论，并解释了实现协同过程各个阶段的人工系统中的实验数据。在此基础上，我们解释了绿色植物和藻类光合作用初级过程中重要的三个过程的实验数据，表明它们是中间分子介导的协同过程，并计算了它们的速率常数。它们是通过在光系统II的反应中心形成电荷分离态从天线系统固定激发能的过程，通过从电荷分离态偶然的电荷重组形成自旋三重态的过程，以及通过产生活性氧分子去除危险的三重态的过程。

项目成果

Sequential or superexchange mechanism in bridged electron transfer distinguished by dynamics at a bridging molecule.

• DOI: 10.1039/b822206a
• 发表时间: 2009-06
• 期刊: Physical chemistry chemical physics : PCCP

Photosynthesis, Energy from the Sun(A model for temperature-dependent peak shift of the bacterial-reaction-center absorption)(edited by J.F.Allen, E.Gantt and J.H.Golbeck)

光合作用，来自太阳的能量（细菌反应中心吸收的温度依赖性峰移模型）（由 J.F.Allen、E.Gantt 和 J.H.Golbeck 编辑）

• 发表时间: 2008
• 作者: K.Mukai;K.Saito;H.Sumi
• 通讯作者: H.Sumi

A single chlorophyll in each of the core antenna CP43 and CP47 transferring excitation energies to the reaction center in Photosystem II of photosynthesis

核心天线 CP43 和 CP47 中的每个叶绿素将激发能量转移到光合作用光系统 II 的反应中心

• 发表时间: 2006
• 期刊: J.Photochem.Photobiol.A : Chem. 178
• 作者: K.Saito;T.Kikuchi;M.Nakayama;K.Mukai;H.Sumi
• 通讯作者: H.Sumi

Proton-coupled electron transfer in the reduction of P680^+ in the photosystem II

光系统 II 中 P680^ 还原过程中的质子耦合电子转移

• 发表时间: 2007
• 作者: 向井宏一郎;斉藤圭亮;住斉
• 通讯作者: 住斉

Unified expression for the rate constant of the bridged electron transfer derived by renormalization

通过重正化导出的桥联电子转移速率常数的统一表达式

• 发表时间: 2009
• 期刊: J.Chem.Phys. 131
• 作者: K.Saito;H.Sumi
• 通讯作者: H.Sumi