ポリアクリルアミド誘導体の高次構造変化を利用した蛍光イオンセンシング

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微量物質の検出において、分析対象物の濃度上昇により蛍光強度が増加する発蛍光型のセンサーは、感度・選択性の面から利用価値が高い。最近、分析対象物の捕捉により高次構造変化を起こす生体高分子に、環境応答陸め蛍光団をラベルすることにより、「分析対象物の捕捉による高次構造変化に伴う蛍光団周辺の極性変化を、蛍光出力に変換する」という新しい蛍光スイッチングの原理に基づく蛍光性センサーが開発され始めている。本研究では、この蛍光スイッチングの原理を拡張・一般化するために、イオンの捕捉に伴い高次構造変化を起こすポリアクリルアミド誘導体を用いて、合成高分子からなる蛍光性イオンセンサーを開発することを目指した。まず、高分子の構成要素となるモノマーユニットの組み合わせを検討し、それぞれの役割を有する4種のアクリルアミド誘導体-(1)検出対象となるイオンを捕捉する「イオン捕捉部位」、(2)イオン性の官能基を含む「親疎水性調節部位」、(3)アルキル基から成る「作動温度調節部位」、(4)環境応答性の蛍光団から成る「蛍光出力部位」-を構成要素とする高分子において、想定した蛍光スイッチングが機能することを水素イオンセンサーの開発を通して実証した。次に、イオン捕捉部位や親疎水性調節部位を他のモノマーユニットに変換することで、カリウムイオンセンサー、水酸化物イオンセンサー、カルシウムイオンセンサーの開発に成功した。また、作動温度調節部位を他のモノマーユニットに変換することで、作動温度を上昇または下降させることが可能であることも示した。この機能の可変性はアクリルアミド誘導体を構成要素とするイオンセンサーの最大の特徴であるといえる。なお、本センサーは、水中における高分子の構造変化が原理の基礎となっており、水溶液中でのセンシングが可能である点も特徴の1つである。