エピタキシャル成長を利用した高活性光触媒・光電極材料の開発

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今年度は、p型酸窒化物半導体デラフォサイト型CuZrONエピタキシャル薄膜の合成を行った。これに加えて、n型の酸窒化物半導体であるアナターゼ型TaON薄膜へのキャリアドープも行った。デラフォサイト型酸窒化物CuZrON薄膜の合成については、窒素プラズマ支援パルスレーザー堆積法によって行ったが目的物は得られなかった。これは、銅の窒化物が高温下で不安定なことに起因しているとみられるため、製膜条件の探索が必要となっている。n型半導体であるアナターゼ型TaON薄膜へのキャリアドープについては、グローブボックス内でTaON薄膜をn-ブチルリチウム/ヘキサン溶液に浸しアナターゼ型TaONへのLi挿入を起こすことで実現した。まず、2次イオン質量分析及びX線回折測定により、アナターゼ型TaON薄膜においてもn-ブチルリチウム溶液でLi挿入が可能なことを明らかにした。続いて、Li挿入したTaONの電気輸送特性を評価した。これにより、Li挿入はアニオン空孔を導入するよりもより多くのキャリアをドープできること、格子間Liがアニオン空孔よりも弱い不純物散乱中心であることが明らかになった。加えて、Wドープアナターゼ型TaONの結果と比較することで、酸窒化物のような複合アニオン材料へのドープでは、ドープ時に電荷補償を起こさないような工夫、例えば、製膜プロセスとドーププロセスの分割といったことが有効であると提案した。以上の結果は、ドーパントとしての格子間Liの有用性だけでなく、エレクトロニクス材料としてのアナターゼ型TaONの有望さ、及び、電気輸送特性の評価が進んでいない酸窒化物系の材料へのキャリアドープの指針を示す重要な成果である。