空間構造を取り入れた光学応答の時間領域での展開:近接場光の探索と局所励起問題

结合空间结构的时域光学响应的​​发展：寻找近场光和局部激发问题

• 批准号: 08J03281
• 负责人: 岩佐 豪
• 金额: $ 0.77万
• 依托单位: Institute for Molecular Science (2009)The Graduate University for Advanced Studies (2008)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2008
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2008 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08J03281/
• 关键词: ナノ構造体; 近接場光; 密度汎関数理論; 実時間発展; 非線形光学応答; 局所分光; 多重極ハミルトニアン; 光マニュピレーション; 高次高調波; 非一様励起

局在性を持つ近接場光と物質の相互作用から多種多様な物理現象が期待されている。20年度に開発を終えた電場の空間構造の効果を取り込んだ定式化と時間依存の密度汎関数理論を組み合わせた手法を、実在分子やナノ構造系へと適用し、近接場光の局在性を利用した局所分光と、近接場光の急峻な強度勾配を利用した力学操作の可能性を研究した。まず異方性を持つ1nmサイズの板状の金属ナノ構造体をジェリウムモデルで、近接場光は双極子放射で近似した系での近接場光励起問題を調べた。高調波スペクトルが、ナノ構造体と近接場光の光源の相対位置や相対角度に強く依存することから、局所分光へと展開できることを明らかにした。局所分光の一例として、少数Naクラスターの近接場光励起に対する吸収スペクトル(線形光学応答)と高調波スペクトル(非線形光学応答)を、近接場光光源位置の関数として求めた。Na_2の分子軸方向に偏光した近接場光による局所吸収スペクトルにおいて、分子中心、あるいは各原子上にピークを持つ2つの吸収成分を示すことを明らかにし、特に各原子上での吸収成分は近接場光の強度勾配の作用によるものと帰属した。また直線状とリング状のNa_6での近接場光誘起の高調波強度が、分子の形状を反映した実空間分布を示すことを明らかにし、高調波の次数によって分解能が大きく変わることを明らかにした。最後に、近接場光から受ける力をジェリウムモデルによる直径1nmの金属粒子とC_<60>分子に置いて時間領域、エネルギー領域の両面から調べた。力のエネルギー依存性の図において振動構造を持つ事がわかり、これは近接場光励起により発生する不均一な分極を、誘起電荷とそれを遮蔽する成分に分けて考えることで説明した。また、双極子あるいは四極子励起には見られないより高次の多重極子の効果を含んだ近接場光励起特有の励起状態が力を大きく弱めることを明らかにした。

Local を holding を close field light と matter <s:1> interaction ら ら a variety of な physical phenomena が expect されて る る る. 20 annual に open 発 を eventually え の た electric field space structure could promote behavior fruit を の take り 込 ん だ demean と time dependent の density masato み を group number theory and わ せ た を, be in molecular や ナ ノ tectonic system へ と applicable し, near field optical の bureau in sexual を し た bureau spectral と opened, near field optical の urgent な strength check with を using し た mechanical operation possibility の を research し た. ま ず square difference を hold つ 1 nm サ イ ズ の platy の metal ナ ノ constructs を ジ ェ リ ウ ム モ デ ル で, near field optical は dipole radiation で approximate し た department で の nearly after wound up problem を light tones べ た. High-profile wave ス ペ ク ト ル が, ナ ノ constructs と nearly meet の light source の phase strong position や phase Angle に seaborne seaborne く dependent す る こ と か ら, bureau spectral へ と expand で き る こ と を Ming ら か に し た. Bureau spectral の case と し て, minority Na ク ラ ス タ ー の nearly meet field excitation light up に す seaborne る suction 収 ス ペ ク ト ル (linear optical 応 answer) と high-profile wave ス ペ ク ト ル (nonlinear optical 応 answer) を, near field optical light source location の masato number と し て o め た. Na_2 の molecular axis に polarization し た nearly meet light に よ る bureau suction 収 ス ペ ク ト ル に お い て, molecular center, あ る い は each atom に ピ ー ク を hold 2 つ つ の aspiration 収 composition を す こ と を Ming ら か に し, に each atom で の suction 収 ingredient は near field optical の strength hook with の role に よ る も の と 帰 genus し た. ま た straight line shape と リ ン グ shape の Na_6 で の nearly by light induced の high-profile wave intensity が, molecular shape の を reflect し た be spatial distribution を shown す こ と を Ming ら か に し, high wave number の に よ っ て decomposition can が big き く - わ る こ と を Ming ら か に し た. Finally に, near field optical か ら by け る force を ジ ェ リ ウ ム モ デ ル に よ る diameter 1 nm の metal particles と C_ < > 60 molecular に buy い て time domain, エ ネ ル ギ ー field の struck surface か ら adjustable べ た. Force の エ ネ ル ギ ー dependency の 図 に お い て structure vibration を hold つ matter が わ か り, こ れ は nearly meet field excitation light up に よ り 発 raw す る heterogeneity な extremely を, induced charge と そ れ を covered す る composition に け て exam え る こ と で illustrate し た. ま た, dipole あ る い は quadrupole wound up に は see ら れ な い よ り の multiple extremely high times son の unseen fruit contains を ん だ nearly meet field excitation light up the unique の excitation state が を potent き く weak め る こ と を Ming ら か に し た.

项目成果

少数Naクラスターの近接場光励起による局所分光

使用少量 Na 团簇的近场光学激发的局部光谱

• 发表时间: 2010
• 作者: 岩佐豪;信定克幸
• 通讯作者: 信定克幸

Near-Field Excitation of Nanostructures : Nonuniform Light-Matter Interaction Theory

纳米结构的近场激发：非均匀光-物质相互作用理论

• 发表时间: 2010
• 作者: Katsuyuki Nobusada;Takeshi Iwasa
• 通讯作者: Takeshi Iwasa

1nm領域において近接場光が分子に及ぼす力の理論解析

1 nm区域近场光对分子作用力的理论分析

• 发表时间: 2009
• 作者: 岩佐豪;信定克幸
• 通讯作者: 信定克幸

空間構造を取り込んだ光学応答理論:TDDFTによる電子ダイナミクス

结合空间结构的光响应理论：使用 TDDFT 的电子动力学

• 发表时间: 2008
• 作者: 岩佐豪;信定克幸;岩佐豪
• 通讯作者: 岩佐豪

Near-field excitations of nanoparticles on the basis of electronic structure theory

基于电子结构理论的纳米粒子近场激发

• 发表时间: 2009
• 作者: T.Iwasa;K.Nobusada
• 通讯作者: K.Nobusada