第一原理計算とモデル計算の融合による遷移金属酸化物界面の物質設計と物性制御の研究

報告者の研究目的は遷移金属酸化物の示す多彩な物性を利用し、界面でのドープ量制御・物性制御の方法論を理論的に提案し、新奇な物性の可能性をモデル計算・第一原理計算両面の手法を駆使して提示することである。昨年度は、遷移金属酸化物界面のより高精度な低エネルギー有効模型の導出、およびその方法論の開発を行った。また、ダウンフォールディング法では、高エネルギー領域の遮蔽を繰り込む段階と低エネルギー領域の有効模型を解く段階とで相互作用の種類を分け、段階的に計算に導入している。しかし、DFT/LDAの性質上、各段階で考慮する相互作用が一部重複してしまい、低エネルギー有効模型の精度を低下させる要因となっている。そこで報告者はLDAを超えたGW近似に基づいてダウンフォールディング法を再定式化し、相互作用の二重計算を除いた有効模型の導出法を導いた。二重計算のない定式化は、界面・表面系に限らず、バルクも含めたダウンフォールディング法全体の改良となる。また、界面・表面系はバルクに比べ1次元方向に非常に長い単位格子を計算上扱わなければならず、ダウンフォールディング法での各計算の過程、特にcRPAでの高エネルギー領域からの分極の計算コストが莫大になる。さらに、真空領域のある計算では、遮蔽の効果によりLDAに比べCoulomb相互作用の減衰の大きいGW計算においても、真空領域を十分に取らない限り有効模型の計算結果に多大な影響を与える。以上の留意点に注意しつつ、LAO、STOおよび真空層が十分に厚いLAO/STO界面の格子緩和およびその系での低エネルギー有効模型の導出を行った。

報告者の研究目的は遷移金属酸化物の示す多彩な物性を利用し、界面でのドープ量制御・物性制御の方法論を理論的に提案し、新奇な物性の可能性をモデル計算・第一原理計算両面の手法を駆使して提示することである。昨年度は、遷移金属酸化物界面のより高精度な低エネルギー有効模型の導出、およびその方法論の開発を行った。また、ダウンフォールディング法では、高エネルギー領域の遮蔽を繰り込む段階と低エネルギー領域の有効模型を解く段階とで相互作用の種類を分け、段階的に計算に導入している。しかし、DFT/LDAの性質上、各段階で考慮する相互作用が一部重複してしまい、低エネルギー有効模型の精度を低下させる要因となっている。そこで報告者はLDAを超えたGW近似に基づいてダウンフォールディング法を再定式化し、相互作用の二重計算を除いた有効模型の導出法を導いた。二重計算のない定式化は、界面・表面系に限らず、バルクも含めたダウンフォールディング法全体の改良となる。また、界面・表面系はバルクに比べ1次元方向に非常に長い単位格子を計算上扱わなければならず、ダウンフォールディング法での各計算の過程、特にcRPAでの高エネルギー領域からの分極の計算コストが莫大になる。さらに、真空領域のある計算では、遮蔽の効果によりLDAに比べCoulomb相互作用の減衰の大きいGW計算においても、真空領域を十分に取らない限り有効模型の計算結果に多大な影響を与える。以上の留意点に注意しつつ、LAO、STOおよび真空層が十分に厚いLAO/STO界面の格子緩和およびその系での低エネルギー有効模型の導出を行った。