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歯車状両親媒性分子から構築されるディスクリートな水溶性超分子カプセルの機能創成

由齿轮状两亲分子构建的离散水溶性超分子胶囊的功能创建

基本信息

批准号：
10J07500
负责人：
中村貴志
金额：
$ 1.34万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2010
资助国家：
日本
起止时间：
2010 至 2012
项目状态：
已结题

项目摘要

歯車状両親媒性分子から疎水効果により形成する超分子カプセルの外部修飾による機能化を目指し研究を遂行した。具体的には、歯車状両親媒性分子のピリジニウム基のN原子上に3-ブチン-1-イル基を導入した分子を新規に設計して会合体形成を試みた。その結果、一義的な構造を有する水溶性四量体カプセルが形成し、溶液中における側鎖の三次元精密配列が達成された。今後、末端アルキンに対する機能性部位の導入、および多点での協同的分子認識を利用した外部刺激への選択的応答など、さらなる研究の展開が期待できる。さらに、歯車という形状特性が作り出す分子集合体の性質・機能に関する知見をさらに発展・一般化させることを目的として研究を展開した。具体的には、四つの2,2'-ビピリジル基を亜鉛ポルフィリン環のメソ位に直接結合したC4対称歯車状配位子をビルディングブロックとし、金属イオンとの配位駆動自己集合を用いて、新規な超分子モチーフ、さらには構造構築のための新たな概念の創出を目指した。研究の結果、金属イオンの特性を生かし、かご型六量体亜鉛錯体、バレル型四量体亜鉛錯体、サンドイッチ型二量体銀錯体など、多様なポルフィリン超分子構造を構築することに成功した。特に亜鉛イオンを利用した自己集合においては、異なる金属中心を一つの構造中に有する非対称な金属錯体を、一種類の配位部位からなるC4対称歯車状配位子を用いて実現した。複雑かつ一義的な構造の構築を達成したのは以下の三つの戦略による。すなわち、1)複数の配位構造を誘起するバランスの良い錯体形成条件、2)適度な配位力を持った溶媒や対アニオンの置換活性なキャップ配位子としての利用、3)剛直な歯車状配位子骨格による金属中心間の相対位置の規定、である。本研究で達成した上述の自己集合手法は、複雑で精巧な分子システムの設計・構築に新たな方向性を与えるものである。

The research on the formation of the hydrophilic molecule and the functionalization of the external modification of the supramolecular molecule has been carried out. Specifically, a 3-ブチン-1-イルyl molecule was introduced into the N atom of the mediaphilic molecule のピリジニウムbase, and the molecule was designed according to the new regulations and the fusion body was designed to form a test みた. As a result, the structure of Ichigi has the formation of a water-soluble four-dimensional body, and the three-dimensional precision arrangement of side locks in the solution has been achieved. In the future, the introduction of terminal functional parts and the molecular identification of multi-point synergy of the terminal I know how to use external stimulation to select the answer to the question, and I am looking forward to the development of the study.さらに、歯车というShape characteristicsが出すmolecule assemblyのproperties・Functionに OffするKnowledgeをさらに発development・GeneralizationさせることをPurposeとしてResearchをDevelopmentした. Specific には, 四つの2,2'-ビピリジルbased を亜 lead ポルフィリン ring The のメソに is directly combined with the したC4対毾车-shaped coordinate をビルディングブロックとし, metal イオンとの coordination and self-assembly を use いて, new regulation な supermoleculeモチーフ、さらにはstructural constructionのための新たなconceptのcreationを目见した. Research results, metal イオンのcharacterization を生かし, かご type six-dimensional body and lead mixed body, バレル type four-dimensional body and lead mixed body, The サンドイッチ type two-dimensional silver complex body Nana and the multi-dimensional Nirvana supramolecular structure were successfully constructed. Special に亜lead イオンをUse したown collection においては, different なるmetal center を一つのstructure に有するAn asymmetric metal dislocation, a type of coordination site, a C4 asymmetric metal complex, is used as a coordination site. The construction of the structure of the restoration of the meaning of the sword has achieved the following three tasks.すなわち, 1) Complex の coordination structure を induced するバランスの good complex body formation conditions, 2) Moderate な coordination force をった solvent や対アニオンUtilization of the replacement active なキャップ ligand and 3) Rigid な歯 car-shaped lattice and stipulation of the mutual position between the metal centers, である. This research has achieved the above-mentioned self-collection of techniques, complex molecular structure, new design and construction, and new directionality and directionality.