メソポーラスシリカを用いた新規イオンオプトードの創製と応用

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1.メソポーラスシリカがリチウムイオン応答に与える影響の解明リチウムイオン応答性蛍光色素を異なったボアサイズのメソポーラスシリカに色素濃度を変えて固定化したリチウムイオンオプトードを作製し、リチウムイオン応答にどのような違いを示すか評価した。固定化されている色素濃度が薄い時は、化学平衡に基づく応答を示したが、濃度が濃くなるにつれて理論曲線からはずれていった。この挙動はポアサイズが小さい時に影響が大きい。これは色素がメソポーラスシリカ薄膜のボアの入口付近に局在的に固定化されているために近接する色素同士が影響を及ぼしたためだと考えられる。このような挙動により広範囲のリチウムイオン濃度を測定することが可能になった。本研究より、色素の機能だけでなく固定化する基板、固定化方法もセンサー特性に影響を与えるという知見が得られた。公刊学術論文(RSC Advances)に発表された。2.量子ドットとpH指示薬を用いた2層ゾルーゲルシリカ薄膜pHセンサーの開発蛍光部位として光耐久性に優れた2色の量子ドット、pH応答部位に無蛍光のpH指示薬を用いた新規レシオメトリック蛍光オプトードを開発した。1層目の量子ドット由来の蛍光シグナルが2層目を透過する際にpH指示薬のpHに対する吸光度変化によってレシオメトリック応答する仕組みとなっている。この蛍光pHオプトードはpH指示薬の変色域のpHで再現性の良い応答を示した。また、励起光を100時間以上当て続けても使用可能な高い光耐久性、pH1以下の強酸条件でも長期的に使用可能であることが示された。さらに、2種類の異なるpK_aを持つpH指示薬を用いることで、1種類のpH指示薬ではできなかった広範囲のpHで応答を得ることができた。本研究より、高耐久性pHセンサーの新たなモデルが確立された。公刊学術論文(Analytical Chemistry)に発表された。