权益分类	功能权益	普通用户	{{item.name}}会员
{{category.name}}	{{benefitItem.name}}

大規模相対論的量子化学計算手法の開発と新元素戦略への応用

大规模相对论量子化学计算方法发展及其在新元素策略中的应用

基本信息

批准号：
12J07987
负责人：
清野淳司
金额：
$ 2.32万
依托单位：
Waseda University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2012
资助国家：
日本
起止时间：
2012-04-01 至 2015-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-12J07987/
关键词：
相対論的量子化学大規模分子論解析的微分法分子物性計算電子反発積分随伴座標展開-移行漸化関係式法重元素化合物大規模分子理論分割統治法局所ユニタリー変換内殻固定ポテンシャル法電子相関量子電磁気学効果 2成分相対論

项目摘要

本年度は昨年度までに開発してきた、あらゆる分子系で正しく電子の挙動を表現できる理論を種々の分子物性に適用し、実験値と比較することで精度検証を行った。また任意の重元素化合物計算で律速となる、電子反発積分（ERI）に対して最適なアルゴリズムの開発を行った。1.高精度相対論的電子状態理論に基づく種々の分子物性に対する精度検証: 昨年度までに、高効率・高精度に相対論的ハミルトニアンを与える、無限次Dougals-Kroll-Hess（IODKH）法を基盤にした局所ユニタリー変換（LUT）法を開発し、さらに分子物性・分子構造決定に不可欠となる解析的微分法の確立を行ってきた。これまではハミルトニアンの1階微分により求まる各原子に働く力から、構造最適化計算を行ってきたが、本年度は2階微分から求まる分子物性をプログラム実装した。本プログラムを用いて、種々の2原子分子における振動数、力の定数、ゼロ点エネルギー、および、金属錯体の気相中の生成エンタルピーの数値検証を行った。その結果、これらの分子物性に対する相対論効果の重要性が示唆されると同時に、従来困難であった規模の計算が実行可能になり、様々な分子物性を高精度に予測することができる手法であることが確かめられた。2.重元素化合物に対する高速な電子反発積分アルゴリズムの開発:本研究で開発したLUT-IODKH法を用いることにより量子化学計算の律速となる積分計算は、相対論へのユニタリー変換から、非相対論と同様のERIにシフトする。本研究では特に重元素化合物のERI計算で有効となる、随伴座標展開-移項漸化関係式（ACE-TRR）法を開発した。種々の金属クラスターや金属錯体の数値検証により、本手法は重元素化合物のERI計算において世界最速と言われていたMOLPROプログラムよりも、2倍以上高速であることが確かめられた。

This year, the molecular system was developed and the electronic behavior was evaluated. For any heavy element compound, the calculation of the law speed, electron reflection integral (ERI), and the development of the optimum system are performed. 1. High precision phase theory of electronic states for molecular physical properties of the basic theory of precision proof: last year, high efficiency, high precision phase theory of the differential method and infinite Dougals-Kroll-Hess (IODKH) method for the development of the LUTs method, molecular physical properties, molecular structure determination of the differential method can not be established This year, the molecular properties of the first order derivative of the second order derivative of the first order derivative of the second order derivative of the second order derivative of the first order derivative of the second order derivative of the second order derivative of the third order derivative of the second order derivative of the third order derivative of the second order derivative of the third order derivative of the second order derivative of the third order derivative of the fourth order of the fourth order derivative of the fourth order of The present invention relates to a method for determining the number of vibrations, the number of forces, the number of points, the number of phases, and the number of phases of metal complexes. The importance of the results of the molecular properties is demonstrated by the calculation of the molecular properties with high accuracy. 2. Development of high speed electron reaction integration for heavy element compounds: In this study, LUT-IODKH method is used to calculate high speed electron reaction integration for heavy element compounds. In this study, the ERI calculation of heavy element compounds was developed by ACE-TRR method. This method is the fastest in the world for ERI calculation of heavy element compounds. It is more than 2 times faster than the previous method.

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Analytical energy gradient based on spin-free infinite-order Douglas-Krol 1-Hess method with local unitary transformation

基于局部酉变换无自旋无限阶Douglas-Krol 1-Hess方法的解析能量梯度

DOI：
10.1063/1.4850638
发表时间：
2013
期刊：
The Journal of Chemical Physics
影响因子：
0
作者：
Y. Nakajima;J. Seino;and H. Nakai
通讯作者：
and H. Nakai

Overall Linear-Scaling Relativistic Scheme Based on Local Unitary Transformation and Divide-and-Conquer Method

基于局部酉变换和分治法的整体线性标度相对论方案

DOI：
发表时间：
2013
期刊：
影响因子：
0
作者：
清野淳司;樽見望都;中井浩巳;Junji Seino and Hiromi Nakai
通讯作者：
Junji Seino and Hiromi Nakai

Large-scale two-component relativistic quantum-chemical theory: Combination of the infinite-order Douglas-Kroll-Hess method with the local unitary transformation scheme and the divide-and-conquer method

大规模二元相对论量子化学理论：无限阶Douglas-Kroll-Hess方法与局部酉变换格式和分而治之法的组合

DOI：
10.1002/qua.24758
发表时间：
2015
期刊：
International Journal of Quantum Cheistry (Special issue: Theoretical Chemistry in Japan)
影响因子：
0
作者：
Daeheum Cho;Kyoung Chul Ko;Yasuhiro Ikabata;Kazufumi Wakayama;Takeshi Yoshikawa;Hiromi Nakai and Jin Yong Lee;Junji Seino and Hiromi Nakai
通讯作者：
Junji Seino and Hiromi Nakai

大規模分子系のための線形スケーリング相対論的量子化学理論の開発

大规模分子系统线性标度相对论量子化学理论的发展