精度保証を考慮したオンライン機械学習型軌道非依存密度汎関数理論の開発

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密度汎関数理論（DFT）は電子状態を得るための実用性の高い計算手法であり、今日の化学・物理の分野における電子状態計算の多くの場面で使用される。本研究では膨大な分子の密度情報データベースとインフォマティクス技術を融合することで、常に学習し汎用性を向上し続けるオンライン機械学習型軌道非依存DFTを確立する。これにより、あらゆる分子に対して（高汎用性）、1 kcal/mol以下の誤差である化学的精度を保証した（高精度）、大規模電子状態計算（高速）が実現できる。さらに、学習したデータに対するモデル適用領域を決定することで、学習の途中段階における未知分子に対する精度保証を与える手法とする。2022年度は、大規模なデータセットに対して機械学習により化学的観点から分類し，所望の分子の計算精度を事前に推定可能な手法を開発した。大規模データセットの一つであるQM9 内の5000分子に含まれる炭素原子に対して、構造的/電子的記述子を用いてクラスタリングを行った。ヘテロ原子の隣接の有無などの化学的性質を反映した36のクラスターを得た。さらに68個のDFT汎関数におけるNMR化学シフト計算の誤差について、クラスターに基づいたデータベースを作成した。この結果、同じ汎関数でもクラスター毎に誤差が異なることが確認された。本手法を活用することで、未知分子に対して、構築されたモデルが適用可能かを化学的観点から判断できる。また膨大なデータから物理的に意味のある明示的なDFT汎関数を構築することは重要である。2022年度は、DFT汎関数内に含まれる電子密度勾配の項を考慮するために、微分方程式型の数理モデルを自動導出できるようにシンボリック回帰を拡張した。本手法を反応速度論（1次・2次・3次反応、逐次反応、可逆反応など）へと適用し、反応モデルなどの条件を仮定せずに、反応速度式を自動導出できることが示唆された。