精度保証を考慮したオンライン機械学習型軌道非依存密度汎関数理論の開発

考虑精度保证的在线机器学习轨迹无关密度泛函理论的发展

• 批准号: 21K04998
• 负责人: 清野 淳司
• 金额: $ 2.58万
• 依托单位: Waseda University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04998/
• 关键词: 軌道非依存密度汎関数理論; オンライン機械学習; モデル適用領域; クラスタリング; シンボリック回帰

密度汎関数理論（DFT）は電子状態を得るための実用性の高い計算手法であり、今日の化学・物理の分野における電子状態計算の多くの場面で使用される。本研究では膨大な分子の密度情報データベースとインフォマティクス技術を融合することで、常に学習し汎用性を向上し続けるオンライン機械学習型軌道非依存DFTを確立する。これにより、あらゆる分子に対して（高汎用性）、1 kcal/mol以下の誤差である化学的精度を保証した（高精度）、大規模電子状態計算（高速）が実現できる。さらに、学習したデータに対するモデル適用領域を決定することで、学習の途中段階における未知分子に対する精度保証を与える手法とする。2022年度は、大規模なデータセットに対して機械学習により化学的観点から分類し，所望の分子の計算精度を事前に推定可能な手法を開発した。大規模データセットの一つであるQM9 内の5000分子に含まれる炭素原子に対して、構造的/電子的記述子を用いてクラスタリングを行った。ヘテロ原子の隣接の有無などの化学的性質を反映した36のクラスターを得た。さらに68個のDFT汎関数におけるNMR化学シフト計算の誤差について、クラスターに基づいたデータベースを作成した。この結果、同じ汎関数でもクラスター毎に誤差が異なることが確認された。本手法を活用することで、未知分子に対して、構築されたモデルが適用可能かを化学的観点から判断できる。また膨大なデータから物理的に意味のある明示的なDFT汎関数を構築することは重要である。2022年度は、DFT汎関数内に含まれる電子密度勾配の項を考慮するために、微分方程式型の数理モデルを自動導出できるようにシンボリック回帰を拡張した。本手法を反応速度論（1次・2次・3次反応、逐次反応、可逆反応など）へと適用し、反応モデルなどの条件を仮定せずに、反応速度式を自動導出できることが示唆された。

Number density masato theory (DFT) は electronic state を る た め の be use sex の high い method で あ り の today, chemistry, physics の eset に お け る electronic state into account more く の の scene で use さ れ る. This study で は swelled な molecular の density intelligence デ ー タ ベ ー ス と イ ン フ ォ マ テ ィ ク ス fusion technology を す る こ と で upward, often learn に し domestic を し 続 け る オ ン ラ イ ン mechanical learning track not dependent DFT を establish す る. こ れ に よ り, あ ら ゆ る molecular に し seaborne て high (domestic), 1 kcal/mol, the following error で の あ る chemical precision を guarantee し た (precision), large-scale electronic state calculation (high speed) が be presently で き る. さ ら に, learning し た デ ー タ に す seaborne る モ デ ル applicable field を decided す る こ と で, learning の way Duan Jie に お け る unknown molecular に す seaborne る precision guarantee を with え る gimmick と す る. 2022 annual は, large-scale な デ ー タ セ ッ ト に し seaborne て rote learning に よ り chemical 観 point か ら classification し, hoped の molecular の に presumption may な calculation accuracy を advance technique を open 発 し た. A large-scale デ ー タ セ ッ ト の つ で あ る QM9 の within 5000 molecular に including ま れ る carbon atoms に し seaborne て, structural/electronic account を with い て ク ラ ス タ リ ン グ を line っ た. The chemical properties of the ヘテロ atom <s:1> 隣 when it is connected to a nucleus are な <s:1> を reflect that <s:1> た36 <s:1> ラスタ ラスタ を を を を を を た た た た を を た た た た た を た た た た are た to obtain た. さ ら に 68 の DFT number of generic masato に お け る NMR chemical シ フ ト calculation error に の つ い て, ク ラ ス タ ー に base づ い た デ ー タ ベ ー ス を made し た. The <s:1> <s:1> result, the same as the じ pan-correlation number で で ラスタ ラスタ ラスタ ラスタ に each に error が difference なる なる とが とが confirm された. This technique を use す る こ と で, unknown molecular に し seaborne て, constructing さ れ た モ デ ル が may apply か を chemical 観 point か ら judgment で き る. ま た swelled な デ ー タ か ら physical に mean の あ る express な DFT number of generic masato を build す る こ と は important で あ る. Several 2022 は, DFT masato に containing ま れ る electron density check item match の を consider す る た め に, differential equation model の mathematical モ デ ル を automatic export で き る よ う に シ ン ボ リ ッ ク back 帰 を company, zhang し た. Theory of this technique を anti 応 speed (1, 2, 3 times the 応, successive 応, can converse 応 な ど) へ と し, anti 応 モ デ ル な ど の conditions を 仮 set せ ず に, anti 応 speed type を automatic export で き る こ と が in stopping さ れ た.

项目成果

機械学習型電子相関モデルの開殻系への拡張

机器学习电子相关模型扩展到开壳系统

• 发表时间: 2022
• 作者: 藤澤遼;藤波美起登;清野淳司;中井浩巳
• 通讯作者: 中井浩巳

シンボリック回帰に基づいた化学における数理モデルの自動構築

基于符号回归的化学数学模型自动构建

• 发表时间: 2022
• 作者: 磯田拓哉;中野匡彦;清野淳司
• 通讯作者: 清野淳司

機械学習による周辺環境を考慮した原子の分類とその解析

使用机器学习考虑周围环境的原子分类和分析

• 发表时间: 2023
• 作者: 大村拓登;中嶋裕也;清野淳司
• 通讯作者: 清野淳司

Divide-and-Conquer Linear-Scaling Quantum Chemical Computations

• DOI: 10.1021/acs.jpca.2c06965
• 发表时间: 2023-01-11
• 期刊: JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY A
• 影响因子: 2.9
• 作者: Nakai，Hiromi;Kobayashi，Masato;Nishimura，Yoshifumi
• 通讯作者: Nishimura，Yoshifumi

Applicability domain for machine-learned electron correlation model

机器学习电子相关模型的适用范围

• 发表时间: 2023
• 作者: Ryo Fujisawa;Mikito Fujinami;Junji Seino;Yasuhiro Ikabata;Hiromi Nakai
• 通讯作者: Hiromi Nakai