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非平面π共役系分子を用いたレーザ誘起含窒素グラフェンの構造選択的ボトムアップ合成

使用非平面π共轭分子激光诱导结构选择性自下而上合成含氮石墨烯

基本信息

批准号：
14J00723
负责人：
稲田雄飛
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014-04-25 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、含窒素グラフェン（グラファイト）をボトムアップ方式で窒素/炭素（N/C）比を保持しつつ構造選択的に合成する方法を開発し、より簡便な設計を提供することを目的としている。今年度は、前年度の検討で得られた知見をもとに合成した含窒素グラファイトの応用研究として、固体高分子形燃料電池の正極で起こる酸素還元反応（ORR）の触媒活性に焦点を当てた。まず、ORR触媒活性測定用のグラッシーカーボン電極上に塗布した非平面π共役系分子スマネンの含窒素誘導体をレーザ誘起グラファイト化させた。顕微ラマン分光測定によって塗布した原料の炭素化を、導電測定によって電極と炭素体間の導通をそれぞれ確認し、電極上でも含窒素グラファイトを直接合成できることが分かった。次に、ORR活性の測定を行ったが、必ずしも高い活性を示さなかった。スマネン誘導体以外のπ共役系分子の合成技術を習得するため、ウルム大学（ドイツ）で半年間合成経験を積んだ。帰国後、炭素化するための原料と合成法の詳細な検討を重ねたところ、ホスホン酸部位を有するポリアニリンと鉄塩等の添加物を混合して1000 ℃で熱分解したものが、現行の白金に匹敵するORR活性を示すことを見出した。この熱分解物の構造特性を調べたところ、顕微ラマン分光測定によって試料の炭素化を、X線光電子分光測定によって試料に窒素、リン、鉄が含まれていることをそれぞれ確認した。本成果は当初の計画から派生したもので、世界最先端の結果に匹敵すると考えられ、十分な進展があったといえる。また、本成果は日本化学会第96春季年会で発表された。

The purpose of this study is to develop a synthesis method for structural selection, including the method of element selection, the ratio of element to carbon (N/C), and to provide a simple design. This year's research has focused on the catalytic activity of solid polymer fuel cells, including the synthesis of organic compounds and their application. A new method for determining ORR activity is proposed. Micro-spectroscopy, charcoalization of raw materials, conductivity measurement, conduction between electrodes and carbon bodies, confirmation of conductivity, direct synthesis of impurities on electrodes The ORR activity was measured at the same time, and the activity was measured at the same time. The synthesis technology of π-coactive molecules other than the induction body is acquired and integrated in half a year. After the synthesis of carbon, carbon and other raw materials, such as iron and other additives, heat decomposition at 1000 ℃, the ORR activity of the existing platinum is shown. The structural characteristics of the pyrolyte were determined by X-ray photoelectron spectroscopy. The results of this project are derived from the world's leading results. This achievement was presented at the 96th Annual Spring Meeting of the Japan Chemical Society.