高次高調波を用いた分子内超高速電荷移動に関する研究

本年度は、数フェムト秒の時間スケールで起こる超高速分子内電荷移動と、その数十～数百フェムト秒後に起こる化学結合分解過程等を観測するための装置の設計および構築を行った。これらの現象の観測は、赤外光と高次高調波を用いたポンプ-プローブ計測により行う計画であるが、超高速な過程を観測するためには、高時間分解能で計測を行う必要がある。これを実現するため、チャンバーを真空に引くためのターボ分子ポンプの振動が光学系に伝わらないように、光学系を設置するブレッドボードとチャンバー壁面が分離された構造のチャンバーを設計した。設計した真空チャンバーの設置後は、高次高調波を発生させ、ポンプ-プローブ計測を行うための光学系をチャンバー内部に構築した。これらの光学系の後に、赤外光によって誘起された現象を観測するための分光器として、磁気ボトル型光電子分光器と平面結像型極端紫外分光器を設置した。平面結像型極端紫外分光器は、発生した高次高調波の強度分布の確認にも用いることができる。これを用いて、発生された高調波スペクトルを観測したところ、パルス幅約40フェムト秒の赤外光をアルゴンガス媒質に集光した際に、第15次から第27次の高次高調波をパルス列として発生することに成功したことが確認された。さらに、発生された高次高調波と遅延時間を変化させた赤外光をアルゴンガス試料に集光し、光電子分光を行ったところ、高調波と赤外光照射の遅延時間がゼロのとき、これらの光が時間的にも空間的にも一致していることを示す信号が観測された。この結果から、高次高調波と赤外光を用いてポンプ-プローブ測定を行うための装置の導入に成功したと言える。今後はさらに、赤外光のパルス幅を短くするとともに、高次高調波を単一アト秒パルスとして発生させることにより、本装置を分子内超高速電荷移動過程とその後の化学反応の観測に用いる計画である。

本年度は、数フェムト秒の時間スケールで起こる超高速分子内電荷移動と、その数十～数百フェムト秒後に起こる化学結合分解過程等を観測するための装置の設計および構築を行った。これらの現象の観測は、赤外光と高次高調波を用いたポンプ-プローブ計測により行う計画であるが、超高速な過程を観測するためには、高時間分解能で計測を行う必要がある。これを実現するため、チャンバーを真空に引くためのターボ分子ポンプの振動が光学系に伝わらないように、光学系を設置するブレッドボードとチャンバー壁面が分離された構造のチャンバーを設計した。設計した真空チャンバーの設置後は、高次高調波を発生させ、ポンプ-プローブ計測を行うための光学系をチャンバー内部に構築した。これらの光学系の後に、赤外光によって誘起された現象を観測するための分光器として、磁気ボトル型光電子分光器と平面結像型極端紫外分光器を設置した。平面結像型極端紫外分光器は、発生した高次高調波の強度分布の確認にも用いることができる。これを用いて、発生された高調波スペクトルを観測したところ、パルス幅約40フェムト秒の赤外光をアルゴンガス媒質に集光した際に、第15次から第27次の高次高調波をパルス列として発生することに成功したことが確認された。さらに、発生された高次高調波と遅延時間を変化させた赤外光をアルゴンガス試料に集光し、光電子分光を行ったところ、高調波と赤外光照射の遅延時間がゼロのとき、これらの光が時間的にも空間的にも一致していることを示す信号が観測された。この結果から、高次高調波と赤外光を用いてポンプ-プローブ測定を行うための装置の導入に成功したと言える。今後はさらに、赤外光のパルス幅を短くするとともに、高次高調波を単一アト秒パルスとして発生させることにより、本装置を分子内超高速電荷移動過程とその後の化学反応の観測に用いる計画である。