高次高調波を用いた分子内超高速電荷移動に関する研究

利用高次谐波进行分子内超快电荷转移研究

• 批准号: 16J04130
• 负责人: 山田 佳奈
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2016
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2016-04-22 至 2018-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16J04130/
• 关键词: 高次高調波; 超高速光化学; ポンプ-プローブ計測

本年度は、数フェムト秒の時間スケールで起こる超高速分子内電荷移動と、その数十～数百フェムト秒後に起こる化学結合分解過程等を観測するための装置の設計および構築を行った。これらの現象の観測は、赤外光と高次高調波を用いたポンプ-プローブ計測により行う計画であるが、超高速な過程を観測するためには、高時間分解能で計測を行う必要がある。これを実現するため、チャンバーを真空に引くためのターボ分子ポンプの振動が光学系に伝わらないように、光学系を設置するブレッドボードとチャンバー壁面が分離された構造のチャンバーを設計した。設計した真空チャンバーの設置後は、高次高調波を発生させ、ポンプ-プローブ計測を行うための光学系をチャンバー内部に構築した。これらの光学系の後に、赤外光によって誘起された現象を観測するための分光器として、磁気ボトル型光電子分光器と平面結像型極端紫外分光器を設置した。平面結像型極端紫外分光器は、発生した高次高調波の強度分布の確認にも用いることができる。これを用いて、発生された高調波スペクトルを観測したところ、パルス幅約40フェムト秒の赤外光をアルゴンガス媒質に集光した際に、第15次から第27次の高次高調波をパルス列として発生することに成功したことが確認された。さらに、発生された高次高調波と遅延時間を変化させた赤外光をアルゴンガス試料に集光し、光電子分光を行ったところ、高調波と赤外光照射の遅延時間がゼロのとき、これらの光が時間的にも空間的にも一致していることを示す信号が観測された。この結果から、高次高調波と赤外光を用いてポンプ-プローブ測定を行うための装置の導入に成功したと言える。今後はさらに、赤外光のパルス幅を短くするとともに、高次高調波を単一アト秒パルスとして発生させることにより、本装置を分子内超高速電荷移動過程とその後の化学反応の観測に用いる計画である。

は this year, the number of フ ェ ム の ト seconds ス ケ ー ル で up こ る ultra-high-speed mobile と, intramolecular charge そ の dozens to hundreds of フ ェ ム ト seconds since に こ る combined chemical decomposition, and を 観 measuring す る た め の の device design お よ び line build を っ た. こ れ ら の phenomenon の 観 は, red outside light と high-profile wave を using high order い た ポ ン プ - プ ロ ー ブ measuring に よ り line う plan で あ る が, ultra-high speed な process を 観 measuring す る た め に は, high time decomposition can で measuring line を う necessary が あ る. こ れ を be presently す る た め, チ ャ ン バ ー を vacuum に lead く た め の タ ー ボ molecular ポ ン プ の vibration が optics に 伝 わ ら な い よ う に, light department を set す る ブ レ ッ ド ボ ー ド と チ ャ ン バ ー separation wall が さ れ た tectonic の チ ャ ン バ ー を design し た. Design し た vacuum チ ャ ン バ ー の set は after high-profile wave, high order を 発 raw さ せ, ポ ン プ - プ ロ ー ブ measuring line を う た め の optics を チ ャ ン バ ー internal に build し た. こ れ ら の after の に department of light, red light に よ っ て induced さ れ た phenomenon を 観 measuring す る た め の optical splitter と し て, magnetic 気 ボ ト ル type photoelectron spectrometer と planar junction type as extreme ultraviolet spectrometer を set し た. For the planar imaging type extreme ultraviolet spectrophotometer, に, and the occurrence of た high-order and high-intensity wave <s:1> intensity distribution <e:1> are confirmed. Youdaoplaceholder1 <e:1> is used to determine に. Youdaoplaceholder2 とがで る る る. こ れ を with い て, 発 さ れ た high-profile wave ス ペ ク ト ル を 観 measuring し た と こ ろ, パ ル ス about 40 フ ェ ム ト seconds の red outside light を ア ル ゴ ン ガ ス medium に concentrated し た interstate に, 15th か ら 27th の high-profile high times wave を パ ル ス column と し て 発 raw す る こ と に successful し た こ と が confirm さ れ た. さ ら に, 発 さ れ た high-profile high times wave と 遅 delay between を variations change さ せ た red outside light を ア ル ゴ ン ガ ス sample に set light し, photoelectron spectral line を っ た と こ ろ, high-profile wave と red outside light の 遅 delay between が ゼ ロ の と き, こ れ ら の light が time に も space に も consistent し て い る こ と を す signal が 観 measuring さ れ た. こ の results か ら high-profile wave, high order と red outside light を with い て ポ ン プ - プ ロ ー ブ measurement line を う た め の device の import に successful し た と said え る. Future は さ ら に, red outside light の パ ル ス を short picture く す る と と も に high-profile wave, high order を 単 a ア ト seconds パ ル ス と し て 発 raw さ せ る こ と に よ り, this device を intramolecular ultra-high-speed mobile charge process と そ の の chemical anti 応 の 観 に measurement with い る project で あ る.