高次高調波を用いた分子内超高速電荷移動に関する研究

利用高次谐波进行分子内超快电荷转移研究

• 批准号: 16J04130
• 负责人: 山田 佳奈
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2016
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2016-04-22 至 2018-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16J04130/
• 关键词: 高次高調波; 超高速光化学; ポンプ-プローブ計測

本年度は、数フェムト秒の時間スケールで起こる超高速分子内電荷移動と、その数十～数百フェムト秒後に起こる化学結合分解過程等を観測するための装置の設計および構築を行った。これらの現象の観測は、赤外光と高次高調波を用いたポンプ-プローブ計測により行う計画であるが、超高速な過程を観測するためには、高時間分解能で計測を行う必要がある。これを実現するため、チャンバーを真空に引くためのターボ分子ポンプの振動が光学系に伝わらないように、光学系を設置するブレッドボードとチャンバー壁面が分離された構造のチャンバーを設計した。設計した真空チャンバーの設置後は、高次高調波を発生させ、ポンプ-プローブ計測を行うための光学系をチャンバー内部に構築した。これらの光学系の後に、赤外光によって誘起された現象を観測するための分光器として、磁気ボトル型光電子分光器と平面結像型極端紫外分光器を設置した。平面結像型極端紫外分光器は、発生した高次高調波の強度分布の確認にも用いることができる。これを用いて、発生された高調波スペクトルを観測したところ、パルス幅約40フェムト秒の赤外光をアルゴンガス媒質に集光した際に、第15次から第27次の高次高調波をパルス列として発生することに成功したことが確認された。さらに、発生された高次高調波と遅延時間を変化させた赤外光をアルゴンガス試料に集光し、光電子分光を行ったところ、高調波と赤外光照射の遅延時間がゼロのとき、これらの光が時間的にも空間的にも一致していることを示す信号が観測された。この結果から、高次高調波と赤外光を用いてポンプ-プローブ測定を行うための装置の導入に成功したと言える。今後はさらに、赤外光のパルス幅を短くするとともに、高次高調波を単一アト秒パルスとして発生させることにより、本装置を分子内超高速電荷移動過程とその後の化学反応の観測に用いる計画である。

今年，我们设计并构建了一种设备，以观察几个飞秒的时间尺度上发生的超高速度内电荷转移，并在数十个到数百个飞秒上发生后发生的化学键分解过程。计划通过使用红外光和高阶谐波测量泵探针测量来观察这些现象，但是为了观察超高速度的过程，必须以高时间分辨率进行测量。为了实现这一目标，一个带有结构的腔室，其中安装光学系统的面包板与腔室壁表面分开，以免从涡轮分子泵传输振动，以将腔室拉入真空到光学系统。安装真空室后，在腔室内构建了一个光学系统，以产生高阶谐波和执行泵探针测量。在这些光学系统之后，将磁性瓶型光电子光谱仪和平面成像类型的极端紫外光谱仪安装为光谱仪，用于观察红外光引起的现象。平面成像类型的极限紫外光谱仪也可以用来确认产生的高阶谐波的强度分布。使用此过程，观察到产生的谐波频谱，并证实，当脉冲宽度约为40个飞秒的红外光集中在氩气培养基上时，第15至27阶高阶高谐波被成功地作为脉冲序列产生。此外，在氩气样品上收集了通过改变高阶谐波和延迟时间而产生的红外光，并经过光电子光谱法，以及谐波和红外光照射之间的延迟时间为零时，观察到信号，表明这些灯在时间和空间上齐聚一致。从这些结果可以说，使用高阶谐波和红外光的引入用于泵探针测量的设备已经成功。将来，该设备将用于观察超快速的分子内电荷转移过程和随后的化学反应，通过缩短红外光的脉冲宽度并产生高阶谐波作为单个attosecond脉冲。