コンピュータ支援によるゼオライト合成

计算机辅助沸石合成

• 批准号: 16J10484
• 负责人: 村岡 恒輝
• 金额: $ 1.6万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2016
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2016-04-22 至 2019-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16J10484/
• 关键词: ゼオライト; 結晶学; マテリアルズ・インフォマティクス; NMR; 計算幾化学; 機械学習; 触媒; 有機構造規定剤; 構造化学

本年度はこれまでの研究成果を博士論文にまとめるとともに、(1) 新規ゼオライトECNU-16の計算と合成、 (2) 機械学習を用いたゼオライト合成データの解釈、 (3) ゼオライトを出発物質としたゼオライト合成における原子位置変化の追跡に取り組んだ。(1) ゼオライト合成において鋳型として働く有機構造規定剤の働きを理解するために、UOS型ゼオライトの合成系に着目した。UOS型ゼオライトの有機構造規定剤を2つ連結させた「ダイマー」分子を用いることで、新たな骨格トポロジーを有するゼオライト、ECNU－16を合成することに成功した。分子モデリングと空間情報解析を行った結果、連結による有機構造規定剤の運動性の低下がより小さな内部空間を有するECNU-16の結晶化を導くことが示唆された。[Chemistry - A European Journal, 2018, 24, 9247.](2) 合理的な材料探索のためには、合成条件と合成結果との間の因果関係を解明することが必要だが、先行研究は経験則に基づくものが多く、統一的な議論が不足していた。本研究では文献調査によって得られた合成データを機械学習によって解析し、得られた知見を新たな実験と理論計算によって裏付けた。(3) ゼオライトの形成過程における原子レベルの構造変化を理解するにあたり問題となるのが、結晶化前の固体が無秩序な構造を有しており、実験による分析が困難という点である。本研究ではFAU型ゼオライトを原料としてCHA型ゼオライトを合成する系に注目し、この課題を回避した。核磁気共鳴による分析と高スループット理論計算によって得られた原子位置の情報の比較から、FAUとCHAに共通する六角柱型の部分構造は維持されないことがわかった。[ChemRxiv, DOI: 10.26434/chemrxiv.7963994.v1]

This year's research results include doctoral thesis,(1) calculation and synthesis of ECNU-16 in new regulations,(2) solution of synthesis of ECNU-16 in mechanical learning, and (3) tracing of atomic position in synthesis of ECNU-16 in new regulations. (1)The organic structure of the compound is composed of two parts: one part is composed of two parts, the other part is composed of two parts. The organic structure of the UOS-type oligonucleotide requires the use of two linked "Daima" molecules, and the synthesis of a new oligonucleotide and ECNU-16 has been successful. The molecular structure of ECNU-16 was analyzed by spatial information analysis. The results showed that the mobility of ECNU-16 was lower than that of ECNU-16. [Chemistry - A European Journal, 2018, 24, 9247.] (2)Reasonable material exploration, synthesis conditions, synthesis results and causal relationship between the necessary, prior research, basic, unified discussion is insufficient This study is based on the literature survey, and the results of the study are summarized as follows: (3)The structural transformation of the solid before crystallization is difficult to understand. This study avoids the problem of raw materials and synthesis of FAU type. Comparison of atomic position information obtained by NMR analysis and theoretical calculation; [ChemRxiv, DOI: 10.26434/chemrxiv.7963994.v1]

项目成果

University of Houston(米国)

休斯敦大学（美国）

Effects of OSDAs on aluminum distribution in IFR-type zeolite: A combined computational and experimental study

OSDA 对 IFR 型沸石中铝分布的影响：计算与实验相结合的研究

• 发表时间: 2017
• 作者: W. Chaikittisilp;K. Muraoka;T. Okubo
• 通讯作者: T. Okubo

Design and Synthesis of IFR-Type Zeolites with Controlled Locations of Framework Aluminum with the Aid of Theoretical Calculation

理论计算设计与合成骨架铝位置可控的IFR型沸石

• 发表时间: 2016
• 作者: K. Muraoka;W. Chaikittisilp;T. Okubo
• 通讯作者: T. Okubo

Crystallization of a Novel Germanosilicate ECNU-16 Provides Insights into the Space-Filling Effect on Zeolite Crystal Symmetry

新型德国硅酸盐 ECNU-16 的结晶提供了对沸石晶体对称性的空间填充效应的见解

• DOI: 10.1002/chem.201802087
• 发表时间: 2018
• 期刊: Chemistry - A European Journal
• 作者: Xu Le;Zhang Lin;Li Jian;Muraoka Koki;Peng Fei;Xu Hao;Lin Cong;Gao Zihao;Jiang Jin Gang;Chaikittisilp Watcharop;Sun Junliang;Okubo Tatsuya;Wu Peng
• 通讯作者: Wu Peng

Prism-break: an atomic-level insight on the interzeolite conversion from FAU to CHA

棱镜断裂：从 FAU 到 CHA 沸石间转化的原子级洞察

• 发表时间: 2019
• 作者: Y. Sada;K. Muraoka;A. Shimojima;T. Okubo
• 通讯作者: T. Okubo