ナノ薄膜触媒の開発と省貴金属触媒への応用

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これまでアークプラズマ法によってRhナノ薄膜を形成した耐熱性SUS箔を高密度ハニカム形状に加工した触媒が実用的な三元触媒反応の条件下において粉末触媒を用いた従来型ハニカムと同等以上の高い自動車排ガス浄化性能を発現することを実証した。しかし本触媒は実用環境を想定した高温雰囲気において著しい劣化を引き起こした。従って本年度は耐熱性SUS箔とRhナノ薄膜の間に新たに金属の中間層を構成することで熱劣化を抑制する手法を検討した。この結果、中間層にZrを用いた場合に劣化要因となるSUS内部からのAl2O3の析出をとどめる効果が認められ、Rh薄膜構造の安定性を高めることで熱劣化を抑制できた。またこれまでの研究で本触媒の高い性能はRhナノ薄膜のCO-NO反応に対する活性点当たりの触媒回転速度がRhナノ粒子と比較して2桁近く高いという特異な現象に起因することを実証した。しかしその具体的な発現要因は明らかでなかった。そこで本年度はRh薄膜上でのCO-NO反応の反応機構を速度解析や計算化学的な手法を用いて推測しRhナノ粒子と比較した。これらの解析によりRh上でのCO-NO反応において反応の律速となると推測されるN原子の再結合のステップにRhナノ薄膜がRhナノ粒子より有利であることがRhナノ薄膜がCO-NO反応に対して高い触媒回転速度を発現する要因であると結論した。以上の成果を学術論文3編として公表した。本研究では不均一な表面が対象となるため反応機構の解析に不向きな従来のナノ粒子(粉末)でなく、金属のナノ薄膜という表面科学の研究対象に近い素材でありながら高い性能を持つ材料に着目したことで実用性能と反応機構の両立に近づくことができた。これらの成果は省貴金属で高性能な次世代触媒の画期的な合成法を開拓するための足掛かりとして期待できるものである。