カルコパイライト構造化合物薄膜太陽電池の性能向上に向けた新規界面制御技術の開発

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本研究では、カルコパイライト型構造Cu(In,Ga)Se2(CIGS)薄膜太陽電池の高効率化に向け、CIGS 表面にCu 欠損層(Cu欠損状態のCIGS)を導入することにより積極的に価電子帯不連続を形成し、n型CdSバッファ層とp型CIGS光吸収層とのヘテロ接合界面におけるキャリア再結合を抑制することを目的とした。本年度は、CIGS上の(1)Cu欠損層形成メカニズムの解明、及び(2)Cu欠損層の精密制御技術の確立を試みた。(1)申請者は、多元同時蒸着法によるCIGS結晶の成長過程において、一時的に偏析するCu2Se異相が最終的なCu欠損層の起源となると考えた。これを実証するため、CIGS成長の途中段階でCu2Se異相にSeの供給を行い、途中で成膜を止めて薄膜断面の観察を行った。その結果、Se供給無し場合、CIGS表面のCu2Se異相は不均一に形成される一方で、Se供給有りの場合、異相がCIGS表面に薄く均一に形成されることを見出した。また、完成後のCIGS表面の組成分析を行った結果、Se供給有りの場合、全表面領域に亘って均一にCu欠損層が形成されることを明らかにした。以上の結果を基に、Cu2SeがSe過剰・Cu欠損状態のCu2-xSeとなった際に、これが起源となりCu欠損層へと変化する、というCu欠損層の成長モデルを構築した。(2)Cu欠損層の成長モデルを基にCu欠損層の精密制御技術の開発を行った。CIGS成長過程において「Se照射プロセス」を導入し、積極的にCu2-xSeの組成制御を施した。Se照射プロセスを5分導入することにより、CIGS上に厚さ200nmの均一なCu欠損状態が形成され、Cu欠損層の制御が可能であることを明らかにした。実際にSe照射プロセス5分を導入し、CIGS太陽電池を試作したところ、19.8%の世界最高レベルの変換効率を達成した。