アルコールを水素キャリアとしたマイクロ波が媒介する連続的水素製造法の開発と応用

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本研究では，マイクロ波とフロー式連続反応の組み合わせによる水素ガスの効率的な製造法の確立と水素ガスの有機化学的応用が目的である．前年度は，研究の過程で，飽和環状炭化水素であるメチルシクロヘキサン (MCH) の脱水素反応により水素を効率よく取り出せることを見出した．今年度は，(1) 安価な2-プロパノール (IPA) から効率よく水素を取り出す方法論と，(2) MCHやIPAから取り出した水素をそのまま接触還元に利用する研究に取り組んだ．(1) IPA存在下，触媒を効率よく加熱するための反応管を新たに用意した．本研究でも触媒として粒状活性炭に担持された白金触媒を使用し，マイクロ波を照射しながら反応基質兼溶媒であるIPAを触媒管に移送したところ純粋な水素ガスが生成した．IPAの循環移送液により反応はほぼ完結した．本反応は，少なくとも13時間触媒が劣化することなく高純度の水素を連続製造することができた．(2) MCHやIPAから取り出した水素をそのまま接触還元に利用すると，水素ガス雰囲気下で実施する場合には認められない官能基選択性が発現した．さらに，水素ガスを使用するバッチ反応条件下で容易に還元されるアジド基が本反応系では還元されなかったにも関わらず，ベンジル保護基の脱保護が可能であったことから，従来法とは反応性が逆転することも分かった．以上，マイクロ波と活性炭が作る高加熱反応場を利用して，IPAからの水素製造法の確立と水素キャリアから取り出した水素の化学的利用まで研究を展開することができた．