Effect of additive on the catalytic activity of mixed metal oxide catalyst prepared by thermal decomposition of cyano complex

添加剂对氰基配合物热分解制备混合金属氧化物催化剂催化活性的影响

• 批准号: 22K04831
• 负责人: 八尋 秀典
• 金额: $ 2.58万
• 依托单位: Ehime University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K04831/
• 关键词: シアノ錯体; ペロブスカイト型酸化物; 環境触媒; セリウムイオン; 第３成分

令和４年度は４価セリウムイオンを含む金属シアノ錯体から，同イオンを含有するペロブスカイト型酸化物の合成と還元挙動について重点的に検討した．その結果，下記の①から④に関する知見を得た．①原料K3[Fe(CN)6]に金属比が異なるLa(NO3)3，Ce(NO3)3を加えることで，目的のLa1-xCex[Fe(CN)6]結晶（酸化物前駆体）を得ることができた．用いた金属硝酸塩の金属比と得られた複核シアノ錯体結晶中の金属比はおおむね一致することを元素分析により確認した．②得られた複核金属シアノ錯体の熱焼成後の試料の粉末X線回折を測定したところ，x=0.15未満ではペロブスカイト型構造のみの粉末X線回折パターンであったが，x=0.15 以上ではペロブスカイト型構造に加え，蛍石型構造の粉末X線回折パターンが確認された．また，ペロブスカイト型構造に帰属される粉末X線回折ピークはxの増加とともに高角度側へシフトした．これらの結果から，ペロブスカイト型酸化物中にセリウムイオンが固溶していることが推定された．③X線光電子測定から複核金属シアノ錯体の焼成後の酸化物表面には４価のセリウムおよび３価の鉄イオンが存在することが明らかとなった．④水素の昇温還元測定では，400℃付近にCeO2やLaFeO3単独試料とは異なる還元ピークが複核金属シアノ錯体の焼成後の酸化物には認められた．これらの結果を総合してLaFeO3格子の陽イオンサイトの一部にセリウムイオンが置換していると推定した．また，セリウムイオンを含有したLaFeO3酸化物についてシアノシリル化触媒反応（液相反応）を実施したところ，セリウムイオン含有LaFeO3酸化物はCeO2やLaFeO3の酸化物より活性は高く，x=0.11で最大活性を示すことが明らかとなった．

In the fourth year of this year, the synthesis and reduction of acid compounds containing metal ions were discussed in detail. The following is a summary of the results.① The raw material K3[Fe(CN)6] is different from La(NO3)3, Ce(NO3) 3, and the target La1-xCex[Fe(CN)6] crystal (acid precursor) is obtained. The metal ratio of the metal nitrate was determined by elemental analysis. (2) The powder X-ray reflection of the sample after the thermal firing of the metal sample was determined. x=0.15. The powder X-ray reflection of the sample after the thermal firing of the metal sample was determined. x=0.15. The powder X-ray reflection of the sample after the thermal firing of the metal sample was determined. x=0.15 or more. The powder X-ray retroflection is a high-angle structure. The results of this study suggest that the formation of a solid solution in the acid compound is not a problem. 3. X-ray photoelectron measurement to check the presence of iron in the surface of the acid after firing of the metal complex. 4. Determination of the temperature of water element, CeO2 and LaFeO3 samples near 400℃, and determination of the acid after sintering. The results of this study are summarized as follows: LaFeO3 lattice is partially replaced by LaFeO3 lattice. In addition, LaFeO3-containing acid compound CeO2 and LaFeO3-containing acid compound CeO2 and LaFeO3-containing acid compound CeO2 have high activity, x=0.11 shows maximum activity.

项目成果

シアノ錯体熱分解法によるCa置換ペロブスカイト型酸化物の調製

氰基配合物热分解法制备Ca取代钙钛矿型氧化物

• 发表时间: 2022
• 作者: Syuhei Yamaguchi;Rikito Goda;Hiroyuki Yamaura;Hidenori Yahiro;山口修平，佐々木 颯太，白石 愛実，山浦 弘之，八尋 秀典
• 通讯作者: 山口修平，佐々木 颯太，白石 愛実，山浦 弘之，八尋 秀典

Ce イオンを含むペロブスカイト型複合酸化物の合成

含Ce离子钙钛矿型复合氧化物的合成

• 发表时间: 2022
• 作者: 八尋秀典，田原妃菜乃，森雅美，山浦弘之，山口修平，西堀麻衣子

Cyanosilylationof benzaldehyde with TMSCNoverLaMO3perovskite-type oxide catalyst

LaMO3 钙钛矿型氧化物催化剂上 TMSCN 氰基硅烷化苯甲醛

• 发表时间: 2022
• 作者: Syuhei Yamaguchi;Rikito Goda;Hiroyuki Yamaura;Hidenori Yahiro
• 通讯作者: Hidenori Yahiro