光電変換効率の向上を目指した振電相互作用制御のための理論研究

以提高光电转换效率为目标的电子振动相互作用控制理论研究

• 批准号: 22K04914
• 负责人: 藤田 貴敏
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: National Institutes for Quantum Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K04914/
• 关键词: 光電変換過程; 電子状態計算; 量子ダイナミクス; 時間分解分光; 有機薄膜太陽電池; 大規模電子状態計算; 超高速分光; 光合成アンテナ系

本申請では、大規模電子状態計算・量子ダイナミクス法・分光理論を統合することにより、光電変換過程を解析するための新しい計算手法を提案する。光電変換過程における振電相互作用の役割を解明することにより、光電変換効率の向上のための物質設計を提案することを最終目標とする。本年度は下記の項目についての研究を行った。(1)大規模電子状態計算と量子ダイナミクス法を接合するプログラム開発を行った。より具体的には大規模電子状態計算プログラムのABINIT-MPにより導出した励起状態ハミルトニアンのデータを読み込んで、Kubo-Anderson熱浴による確率的シュレディンガー方程式法により実時間発展を行うプログラムの開発を行った。(2)(1)の実時間発展シミュレーションを基盤として、分光理論を統合することにより、非線形分光シグナルを計算するためのプログラムの整備を行った。より具体的には、励起状態波動関数の実時間発展から双極子モーメント演算子の多時間相関を計算することにより、3次応答関数を計算するためのプログラムを整備した。(3)応用対象として有機薄膜太陽電池のP3HT/PCBMについて電荷分離ダイナミクスとポンプ-プローブ分光の解析を行った。有機薄膜太陽電池の光電変換過程は励起子状態→電荷移動(CT)状態→電荷分離(CS)状態と起こるが、中間状態であるCT状態と自由キャリアを生成するCS状態をスペクトルで区別することは困難であった。そこで、電荷分離ダイナミクスとポンプ-プローブ分光を詳細に比較することにより、CT状態とCS状態を区別するためのスペクトルの解析方法を提案した。

This application proposes a new calculation method for large-scale electronic state calculation, quantum chemistry, spectroscopic theory integration, and photoelectric conversion process analysis. The ultimate goal of the study is to clarify the vibrational and electrical interaction of photoelectric conversion processes and to improve the efficiency of photoelectric conversion. This year, the project is under review. (1)Large scale electronic state calculations and quantum chemistry methods have been developed. The ABINIT-MP method for large-scale electronic state calculation is used to derive the excitation state, and the Kubo-Anderson thermal bath is used to determine the accuracy of the calculation. (2)(1) The development of the time series is based on the integration of the optical spectrum theory and the calculation of the nonlinear optical spectrum. The specific excitation state ratio calculation time development, dipole state ratio calculation time correlation calculation, and triple excitation state ratio calculation time correlation calculation are provided. (3)P3HT/PCBM for organic thin film solar cells The photoelectric conversion process of organic thin film solar cells is from excitation state to charge transfer (CT) state to charge separation (CS) state. A detailed comparison between the charge separation and the spectral analysis is proposed.

项目成果

大規模電子状態計算を用いた有機半導体材料の光電子物性

使用大规模电子结构计算有机半导体材料的光电特性

• 发表时间: 2023
• 作者: Takeo Hoshi;Hiroto Imachi;Akiyoshi Kuwata;Kohsuke Kakuda;Takatoshi Fujita;Hiroyuki Matsui;藤田 貴敏
• 通讯作者: 藤田 貴敏