光電変換効率の向上を目指した振電相互作用制御のための理論研究

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本申請では、大規模電子状態計算・量子ダイナミクス法・分光理論を統合することにより、光電変換過程を解析するための新しい計算手法を提案する。光電変換過程における振電相互作用の役割を解明することにより、光電変換効率の向上のための物質設計を提案することを最終目標とする。本年度は下記の項目についての研究を行った。(1)大規模電子状態計算と量子ダイナミクス法を接合するプログラム開発を行った。より具体的には大規模電子状態計算プログラムのABINIT-MPにより導出した励起状態ハミルトニアンのデータを読み込んで、Kubo-Anderson熱浴による確率的シュレディンガー方程式法により実時間発展を行うプログラムの開発を行った。(2)(1)の実時間発展シミュレーションを基盤として、分光理論を統合することにより、非線形分光シグナルを計算するためのプログラムの整備を行った。より具体的には、励起状態波動関数の実時間発展から双極子モーメント演算子の多時間相関を計算することにより、3次応答関数を計算するためのプログラムを整備した。(3)応用対象として有機薄膜太陽電池のP3HT/PCBMについて電荷分離ダイナミクスとポンプ-プローブ分光の解析を行った。有機薄膜太陽電池の光電変換過程は励起子状態→電荷移動(CT)状態→電荷分離(CS)状態と起こるが、中間状態であるCT状態と自由キャリアを生成するCS状態をスペクトルで区別することは困難であった。そこで、電荷分離ダイナミクスとポンプ-プローブ分光を詳細に比較することにより、CT状態とCS状態を区別するためのスペクトルの解析方法を提案した。