大規模電子状態計算を用いた水クラスターの理論的研究

使用大规模电子结构计算的水团簇理论研究

• 批准号: 10J01083
• 负责人: 藤田 貴敏
• 金额: $ 0.9万
• 依托单位: Kobe University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2010
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2010 至 2011
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-10J01083/
• 关键词: フラグメント分子軌道法; 経路積分法; 水クラスター; 周期境界条件; 第一原理分子動力学法; 液体の水

本研究では大規模電子状態計算手法のフラグメント分子軌道(FMO)法を水クラスターに適用する。このFMO法に基づいて水の物性を定量的に計算するための方法を開発し、さらに応用計算により開発した方法の有効性の検証を行う。本年度は経路積分法を開発し、FMO法と組み合わせることにより、原子核の量子効果と電子状態を同時に考慮できるシミュレーション手法を開発した。従来のシミュレーション法の分子動力学(MD)法やモンテカルロ(MC)法は、古典力学や古典統計力学に基づいた方法であるために、原子核自身の量子効果を考慮できないという問題点がある。この問題を解決するために、原子核の量子効果を考慮できる経路積分分子動力学(PIMD)法を開発し、FMO法と組み合わせることにより、水・水和系を高精度で取り扱うことのできる方法を開発した。開発した手法を水3量体に適用し、水素結合距離や分子間相互作用が原子核量子効果にどのように依存するかを詳細に解析した。得られた結果から、原子核量子効果により水分子間の水素結合距離が伸び、相互作用が不安定化することがわかった。計算結果の解析を通して、原子核量子効果には水素結合を安定化させる傾向と不安定化させる傾向があり,水3量体においては後者が主要であるために、水素結合の不安定化が観測されると考えられる。本研究によって提案した、水素結合への影響が相反する2つの効果の競合によって決まるという描像は、水クラスターだけでなく他の水素結合系にも当てはめることができ、様々な系での原子核量子効果を理解する上で有用であると考えられる。

In this paper, we propose a method for calculating electronic states on a large scale by using molecular orbital (FMO) method. This FMO method is based on the quantitative calculation of water properties, and the effective evaluation of the method is carried out. This year, the circuit integration method was developed, the FMO method was developed, and the quantum effect of the atomic nucleus and the electronic state were also considered. The molecular dynamics (MD) method, the classical statistical mechanics method, and the quantum theory of atomic nuclei are considered. This problem is solved by considering the quantum effect of atomic nuclei, developing the method of path integral molecular dynamics (PIMD), combining the FMO method and the water and water system with high accuracy. The development of molecular interaction between atomic nuclei and molecular interaction between atomic nuclei is discussed in detail. As a result, the binding distance between water molecules is increased and the interaction is unstable. The results of calculation show that there is a tendency for water element binding to stabilize and a tendency for water element binding to destabilize. This study is aimed at exploring the effects of water binding on the interaction between the two systems and their nuclear quantum effects.

项目成果

Fragment molecular orbital calculations under periodic boundary condition

• DOI: 10.1016/j.cplett.2011.02.055
• 发表时间: 2011-04
• 期刊: Chemical Physics Letters
• 影响因子: 2.8
• 作者: Takatoshi Fujita;T. Nakano;S. Tanaka

Ab initio path integral molecular dynamics and Monte Carlo simulations for water trmer and oligopeptide

水调节剂和寡肽的从头算路径积分分子动力学和蒙特卡罗模拟

• DOI: 10.1021/bk-2012-1094.ch015
• 发表时间: 2012
• 期刊: Advances in Quantum Monte Carlo
• 作者: Takatoshi Fujita;Masa-Aki Kusa;Takayuki Fujiwara;Yuji Mochizuki;Shigenori Tanaka
• 通讯作者: Shigenori Tanaka

周期境界条件フラグメント分子軌道法の開発

周期性边界条件碎片分子轨道法的发展

• 发表时间: 2010
• 作者: 藤田貴敏;中野達也;田中成典
• 通讯作者: 田中成典

水・水和系の高精度シミュレーションのためのFMO-MD法の開発

开发用于高精度模拟水/水合系统的FMO-MD方法

• 发表时间: 2012
• 期刊: アンサンブル
• 作者: Takatoshi Fujita;Masa-Aki Kusa;Takayuki Fujiwara;Yuji Mochizuki;Shigenori Tanaka;藤田貴敏
• 通讯作者: 藤田貴敏

Ab initio path integral molecular dynamics and Monte Carlo simulations for water trimer and oligopeptide

水三聚体和寡肽的从头算路径积分分子动力学和蒙特卡罗模拟

• 发表时间: 2010
• 作者: Takatoshi Fujita;Tatsuya Nakano;Shigenori Tanaka
• 通讯作者: Shigenori Tanaka