PEDOT:PSSにおけるカスケード・ドーピングの解明と熱電材料の開発

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PEDOT:PSSは，高い電気伝導度と透明性，優れた耐熱性と安定性をもち，実用化されている．成膜後に濃硫酸で処理すると電気伝導度が大幅に増加し，カスケード・ドーピングや2次ドーピングと呼ばれている．2022年度は，市販のPEDOT:PSS（Clevios PH 1000）を購入し，スピンキャストフィルムを作製して，硫酸処理に伴う電気的性質と構造の変化を研究した．硫酸処理により電気伝導度は81から2254 S/cmに増大した．また，本研究費で購入した電気化学測定システム（北斗電工HZ-7000）を使用して，電気化学的還元（脱ドーピング）に伴う電流を積分して脱ドーピングに伴う電荷量すなわちドーピング電荷量を求めた．電荷数密度は硫酸処理前後でともに7.3xE21 /cm3であった．移動度を計算すると，0.070から1.9 cm2/Vsと大きくなった．熱電特性の基礎となるゼーベック係数は処理前で5.86 μV/K，処理後で14.5 μV/Kであった．紫外・可視・近赤外吸収スペクトルの測定から，硫酸処理によりPSS（ポリアニオン）がフィルムから抜けたことが分かった．PSSの替わりに硫酸イオンが取り込まれてイオン交換が起こったと考えられる．また，観測スペクトルから，キャリヤーは正バイポーラロンと考えられる．GIXRDの測定を行ったところ，硫酸処理後に回折線が現れ，アモルファスから多結晶に変化したことが分かった．結晶化に伴い，鎖間やドメイン間の伝導が改善され，移動度が大きくなったと考えられる．研究計画になかったが，ホール効果測定を行う機会があり，処理前フィルムではデータを得られなかったが，処理後フィルムではデータを得ることができた．通常の方法で求めた電荷数密度は非常に大きく，解析方法を改良することが必要であることが分かった．次年度の課題の一つとする．