光合成超分子複合体における光エネルギー伝達ダイナミクスの理論的解明

光合成系における最初のステップは、光捕集アンテナと呼ばれるタンパク質による光エネルギーの吸収および反応中心への伝達である。光捕集アンテナは、内部に含まれる色素の励起エネルギーの大きさと揺らぎを適切に制御することで、高効率なエネルギー移動を達成しているが、その詳細はよく分かっていない。本研究課題では、光捕集アンテナから反応中心への高効率な光エネルギー伝達機構を分子論的に明らかにすることを目的とする。本年度は、主に紅色細菌の光捕集アンテナLH2の電子励起状態を解析するための手法開発を行った。LH2はB800とB850と呼ばれる吸収エネルギーの異なる2つの色素リングを内包する。このうち、色素間の間隔が離れたB800については、これまで我々が開発してきた色素の励起エネルギーの大きさと揺らぎを効率的に解析可能な計算手法により、吸収スペクトルを適切に記述できることが明らかになった。一方、色素同士が隣接したB850では吸収スペクトルが再現できず、これまで考慮していた色素の局所励起状態に加えて、色素間の電荷移動状態を考慮する必要があることが明らかになった。そこで、電荷移動状態を取り込むためにハミルトニアンを拡張し、テスト計算を行ったところ良好な結果を得た。今後も引き続き手法開発を進める予定である。また、隣接した色素のポテンシャル関数を効率的に記述可能な計算手法の開発も進めた。隣接した色素の各原子間の距離に対して主成分分析で次元数を削減して誤差を回帰分析することで、小さなモデル系では良好な結果を得た。今後はクロロフィル色素のような大きな系に適用する予定である。

光合成系における最初のステップは、光捕集アンテナと呼ばれるタンパク質による光エネルギーの吸収および反応中心への伝達である。光捕集アンテナは、内部に含まれる色素の励起エネルギーの大きさと揺らぎを適切に制御することで、高効率なエネルギー移動を達成しているが、その詳細はよく分かっていない。本研究課題では、光捕集アンテナから反応中心への高効率な光エネルギー伝達機構を分子論的に明らかにすることを目的とする。本年度は、主に紅色細菌の光捕集アンテナLH2の電子励起状態を解析するための手法開発を行った。LH2はB800とB850と呼ばれる吸収エネルギーの異なる2つの色素リングを内包する。このうち、色素間の間隔が離れたB800については、これまで我々が開発してきた色素の励起エネルギーの大きさと揺らぎを効率的に解析可能な計算手法により、吸収スペクトルを適切に記述できることが明らかになった。一方、色素同士が隣接したB850では吸収スペクトルが再現できず、これまで考慮していた色素の局所励起状態に加えて、色素間の電荷移動状態を考慮する必要があることが明らかになった。そこで、電荷移動状態を取り込むためにハミルトニアンを拡張し、テスト計算を行ったところ良好な結果を得た。今後も引き続き手法開発を進める予定である。また、隣接した色素のポテンシャル関数を効率的に記述可能な計算手法の開発も進めた。隣接した色素の各原子間の距離に対して主成分分析で次元数を削減して誤差を回帰分析することで、小さなモデル系では良好な結果を得た。今後はクロロフィル色素のような大きな系に適用する予定である。