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CO2/CO reduction into short-chain hydrocarbons promoted by cuboidal metal-sulfur clusters

立方金属硫簇促进CO2/CO还原成短链烃

基本信息

批准号：
22K05143
负责人：
谷藤一樹
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

本研究は、代表者らが過去に見出した金属-硫黄クラスターを用いたCO2/COから短鎖炭化水素への還元反応をベースとして、反応点となる金属の数、種類が制御可能な立方体型[M4S4]クラスターを用いてCO2/CO還元の生成物を制御しようとするものである。初年度となる本年は、反応点としてFe、Co、Niを1つ導入した[Mo3S4M]クラスターによる触媒反応を検討した。CO2、COのいずれを基質とした実験においてもFeを選択した場合にメタン（CH4）が基質還元の主生成物として得られることが明らかとなり、一方CoやNiを選択した場合にはプロトン還元による水素の副生が大きく優先された。さらに比較的高い基質還元活性が見られた[Mo3S4Fe]クラスターに対して、Mo上に導入した配位子の立体効果を検討したところ、立体障害が小さくなった場合に基質還元の選択性が大きく向上することを見出した。いずれの場合もCO2/COの還元による主生成物がCH4となっており、C-C結合の形成によるエタンやプロパンの生成はほとんど見られなかった。当初の仮説では、反応点となる金属が1つであってもCOの挿入反応によってC-C結合形成が進行すると考えていたが、実際には単反応点ではC-Cの伸長反応はほぼ進行しない。よって今後の研究では、これらの知見を踏まえ、C2以上の炭化水素を生成物のターゲットとする新たな方策の検討を行う予定である。

This study shows that the number and type of metals that can be controlled by the use of CO2/CO in the production of short-chain carbon-containing compounds are different from those found in the past. In the beginning of this year, the reaction point of Fe, Co and Ni was introduced into the catalyst. CO2, CO and Fe are the main products of matrix reduction, and Co and Ni are the main products of matrix reduction. In this paper, the high matrix reduction activity of [Mo3S4Fe] is compared with that of [Mo3S4Fe]. In this case, the main product of CO2/CO reduction is CH4, C-C combination is formed, and the main product of CO2/CO reduction is CH4. In the first place, the metal has a reverse reaction point and a reverse reaction point. In the second place, the metal has a reverse reaction point and a reverse reaction point. In the third place, the metal has a reverse reaction point and a reverse reaction point. In the fourth place, the metal has a reverse reaction point and a reverse reaction point. The future research is expected to be conducted in the future, and the new strategy for the production of carbonized water elements above C2 will be discussed.

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

窒素を還元するクラスターの生物無機化学

氮还原簇的生物无机化学

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
山本大樹;吉井一記;鹿野昌弘;谷藤一樹
通讯作者：
谷藤一樹

Tracing the Sulfur Incorporation into the Nitrogenase Cofactor Precursor via Semi-Synthetic Approach

通过半合成方法追踪硫与固氮酶辅因子前体的结合

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
K. Tanifuji;A. J. Jasniewski;D. Villarreal;M. T. Stiebritz;C. C. Lee;J. Wilcoxen;Y. Ohki;R. Chatterjee;I. Bogacz;J. Yano;J. Kern;B. Hedman;K. O. Hodgson;R. D. Britt;Y. Hu;M. W. Ribbe
通讯作者：
M. W. Ribbe

コロンボ大(スリランカ)

科伦坡大学（斯里兰卡）

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

CO Binding onto Heterometals of [Mo3S4M] (M = Fe, Co, Ni) Cubes

CO 与 [Mo3S4M] (M = Fe、Co、Ni) 立方体的异金属结合

DOI：
10.1246/bcsj.20220143
发表时间：
2022
期刊：
Bulletin of the Chemical Society of Japan
影响因子：
4
作者：
K. Tanifuji;Y. Sakai;Y. Matsuoka;M. Tada;W. M. C. Sameera;Y. Ohki
通讯作者：
Y. Ohki

Catalytic Dinitrogen Silylation Using the Fe Sites of [Mo3S4Fe] Cubes

使用 [Mo3S4Fe] 立方体的 Fe 位点催化二氮硅烷化

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
K. Tanifuji;K. Munakata,Y. Matsuoka;R. Hara;K. Uchida;M. Tada;R. E. Cramer;W. M. C. Sameera;T. Takayama;Y. Sakai;S. Kuriyama;Y. Nishibayashi;Y. Ohki
通讯作者：
Y. Ohki