Photon up-conversion promoted by molecular vibration

分子振动促进光子上转换

• 批准号: 22K19008
• 负责人: 小堀 康博
• 金额: $ 4.08万
• 依托单位: Kobe University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-06-30 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K19008/
• 关键词: 三重項－三重項消滅; 時間分解電子スピン共鳴; スピン変換; 蛍光量子収量; 強相関多重励起子; スピン双極子相互作用; 交換相互作用; アップコンバージョン; 光アップコンバージョン; 多重励起子; 振電相互作用

太陽光発電や光触媒ならびに、有機発光素子の開発では近年、クリーンな有機材料を用いた超高効率光エネルギー変換系へのデバイス応用に急速な期待が高まっている。本計画では三重項－三重項消滅(TTA)による光アップコンバージョン(短波長変換:UC)の超高効率化を、連結系一分子レベルの分子振動が誘起する五重項－一重項スピンフリップによって合理的に達成させる。このための基礎研究として主に時間分解電子スピン共鳴(TREPR)法を用い、三重項励起子の出会いにより生成する分子内多重励起子のスピン変換過程による一重項励起子生成機構の詳細を明らかにする。熱活性化された特定の分子振動モードによる超高効率な五重項多重励起子から一重項への変換機構をTREPR法によるマイクロ波の吸収(A)や放出(E)信号の観測と、それら信号に対する量子論を用いた電子スピン分極モデルによる解析により世界で初めて実証する。連結分子によるアップコンバータ材料について、三重項増感剤と混合し、高粘性溶液やスピンコート薄膜作製を行った。時間分解蛍光測定法によって観測し蛍光量子収量およびその励起光強度依存性を測定した。超高効率化の機構解明のために、TREPR測定を用いている。強相関多重励起子5(TT)や解離状態(T1 + T1)によるマイクロ波の吸収(A)、放出(E)を示す電子スピン分極をTREPRスペクトルとして取得し、スピンハミルトニアンとして励起子スピン双極子相互作用、励起子－励起子間スピン双極子相互作用、交換相互作用(J)によるスピン相関を考慮した多重励起子スピン関数の対角化を行った。電子スピン分極移動に、分子運動による配向運動効果を導入することによって実験結果を説明しスピン統計を超えるアップコンバージョンの高効率化を合理的に説明できた。

Solar photocatalyst, organic photocatalyst, organic material in recent years, and organic material Use the super high-efficiency light エネルギー変 to replace the system へのデバイス応 with the rapid なanticipation がhigh まっている. This plan is to achieve the ultra-high efficiency of the Triple Term - Triple Term Abolition (TTA) Light Aerial System (Short Wavelength Conversion: UC)を, the link is a molecule of レベルの molecule vibration が induced する five-fold item - a molecule of スピンフリップによって reasonable に achieved させる.このための Basic research and application of the time decomposed electronic resonance (TREPR) method and triple term starterによりGeneration するMultiple excitation starter in the molecule のスピン変Change process によるOne-step excitation starter generation mechanism の明らかにする. Thermal activation, specific molecular vibration, ultra-high efficiency, five-fold multi-excitation starter, one-fold change mechanism, TREPR method, ククロ wave suction Receive (A) and release (E) signals for measurement and measurement, and use of quantum theory for receiving (A) signals.いたElectronic スピン分polar モデルによるANALYSIS により世界で初めて実证する. Linking molecular によるアップコンバータ material について, triple term increase sensitivity と mixing し, high viscosity solution やスピンコート film production を行った. The time-decomposed photometry method is used to measure the amount of light quantum yield and the intensity dependence of the excited light. The ultra-high-efficiency mechanism is explained and used for TREPR measurement. Strongly correlated multiple exciter starter 5 (TT) and dissociation state (T1 + T1) によるマイクロwaveのAbsorption(A)、Emission(E)を DisplayすelectronスピンpolarizationをTREPR スペクトルとしてGetし、スピンハミルトニアンとして立子スピDipole interaction, excitation starter-excitation starter dipole interaction, exchange interaction (J) によるスピン correlationをConsider the multi-excitation starter スピン Off numberの対 Cornerizationを行った. Electron polarization movement, molecular movement, alignment movement effect, import, and resultsをExplanation of high efficiency and high efficiency of super statistics.

项目成果

希少金属を使用しないCO2変換法を開発 ―カーボンニュートラル実現に期待―

开发不使用稀有金属的二氧化碳转化方法 - 希望实现碳中和 -

Tampere University(フィンランド)

坦佩雷大学（芬兰）

Exciton Dynamics on Triplet-Triplet Annihilation Upconversion in Organic Semiconductors Revealed by Time-Resolved EPR

时间分辨 EPR 揭示有机半导体中三重态-三重态湮没上转换的激子动力学

• 发表时间: 2022
• 作者: Tsubasa Okamoto;Seiichiro Izawa;Masahiro Hiramoto;Yasuhiro Kobori
• 通讯作者: Yasuhiro Kobori

テトラセン分子ワイヤーにおける一重項分裂で生成した多重励起子と解離状態

并四苯分子线中单线态裂变产生的多个激子和​​解离态

• 发表时间: 2022
• 作者: 婦木正明; 小堀康博;Yasuhiro Kobori
• 通讯作者: Yasuhiro Kobori

Thermodynamic Control of Intramolecular Singlet Fission and Exciton Transport in Linear Tetracene Oligomers

线性并四苯低聚物分子内单线态裂变和激子输运的热力学控制

• DOI: 10.1002/anie.202217704
• 发表时间: 2023
• 期刊: Angewandte Chemie International Edition
• 作者: Nakamura Shunta;Sakai Hayato;Fuki Masaaki;Ooie Rikuto;Ishiwari Fumitaka;Saeki Akinori;Tkachenko Nikolai V.;Kobori Yasuhiro;Hasobe Taku
• 通讯作者: Hasobe Taku