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多電子貯蔵型人工光合成分子デバイスの開発

多电子存储人工光合作用分子装置的研制

基本信息

批准号：
13J05098
负责人：
北本享司
金额：
$ 1.73万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2013
资助国家：
日本
起止时间：
2013-04-01 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

近年、化石燃料の枯渇や地球温暖化などの環境問題が深刻化しており、太陽光エネルギーを貯蔵可能な化学的エネルギーに変換することのできる人工光合成システムの開発が進められている。その中でも、水の可視光分解による水素製造法は環境に負荷を与えることなくクリーンエネルギーを製造できる点で重要視されている。天然の光合成は、単一の色素サイトを用いた光誘起電子移動を繰り返し行い、生成した複数の高エネルギー電子、及び正孔を効率よく貯蔵するシステムを構築している。このような複数の電子、及び正孔を光化学的に貯蔵する人工システムの構築は、水からの水素生成、及び酸素発生反応のような多電子反応を効率よく促進する上で重要となる。これまでに、光多電子貯蔵機能を示す人工システムの報告例はいくつかあるものの、生体系のように、単一の色素サイトを用い、逐次的に複数の電子を移動させ、貯蔵する分子システムの構築例は非常に少ない。また、このような光多電子貯蔵系を水素生成反応へ応用した研究例は更に希少である。そこで本研究では、単一のルテニウム色素部位、及び複数のビオローゲンアクセプターから成る光多電子貯蔵分子デバイスを合成し、光化学的な水素生成反応への応用を試みた。具体的には、単一のルテニウム色素に対し、ビオローゲンを２、４、８個導入した光多電子貯蔵分子デバイスを合成し、その光多電子貯蔵機能について研究を行った。その結果、導入したアクセプター数の増加に伴い、電子貯蔵速度、及び最大電子貯蔵数が増大することが確認された。また、これらの錯体に対し、ナノ秒過渡吸収過渡吸収スペクトルの測定を行い、電荷分離状態の寿命について評価したところ、電子アクセプター数が増加するにつれ、長寿命化することが明らかになった。この結果は、電子受容サイト間の電子マイグレーション効果により、電荷分離状態の長寿命化が達成されたことを示している。

In recent years, the depletion of fossil fuels and the warming of the earth have deepened environmental problems, and the development of artificial photosynthesis systems has been advancing. Water element production method is important for environmental load and production. Natural photosynthetic pigments are used to create photoinduced electron mobility, to generate a plurality of highly reactive electrons, and to construct a storage system. The construction of artificial systems for the photochemical storage of multiple electrons and positive pores, the formation of water elements, and the generation of acid elements, are important in promoting the efficiency of multielectron reactions. This report shows that the optical multi-electron storage function can be used in the production system, the pigment storage system, and the structure of the optical multi-electron storage system. A study on the application of water element generation in optical multielectron storage systems is presented. In this study, the synthesis of photoelectron storage molecules and the application of photochemical reactions to water generation were studied. Specifically, the synthesis of two, four and eight photoelectron storage molecules and the study of photoelectron storage functions were carried out. The results, the increase in the number of entries, the increase in the electron storage speed, and the increase in the maximum electron storage number are confirmed. For example, the measurement of the absorption transition in the second transition, the evaluation of the lifetime of the charge separation state, the increase in the number of electrons, and the improvement of the lifetime. As a result, the electron transfer between the electron acceptor and the charge separation state is achieved.