BIOLOGICAL VANADIUM--MODELS OF STRUCTURE AND REACTIVITY

生物钒——结构和反应性模型

基本信息

  • 批准号:
    3301515
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 11.33万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    美国
  • 项目类别:
  • 财政年份:
    1990
  • 资助国家:
    美国
  • 起止时间:
    1990-06-01 至 1993-05-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

We set froth program to evaluate the chemistry of vanadium in the +3, +4 and +5 oxidation states using ligands that are designed to incorporate biologically relevant heteroatom donors. Our goal is to define the basic coordination properties of vanadium and its reactivity patterns both in redox and non-redox and non-redox roles. The recognition of vanadium as an important element in biology has increased considerably in the last five years due to the isolation of the first vanadium containing enzymes. Prior to this period, vanadium was a curiosity in certain species of sessile tunicates and in the poisonous mushroom A. muscaria. Vanadium was also known to be a phosphate mimic acting as an inhibitor of phosphoryl transfer enzymes, ATPases and as an insulin activator. It is now established that a mononuclear vanadium (V) catalyzes haloperoxidase chemistry previously restricted to heme or non-heme iron enzymes. Furthermore, vanadium appears to substitute for molybdenum in the vanadium containing nitrogenase. It is especially likely that as marine bioinorganic chemistry develops additional enzymes requiring vanadium may be uncovered. The chemistry described herein will develop and examine models for the active site structure and chemical mechanism of the algal bromoperoxidases. Each newly isolated material will be subjected to chemical analysis such as X-ray crystallography, epr, NMR, UV-vis spectroscopies and electrochemistry. The second phase of our work will evaluate the binding properties of vanadium to phytosiderophores and siderophore analogs. This project is aimed at establishing possible mechanism of vanadium uptake and accumulation in plant and bacterial cells. The third area of study is the development of vanadium chemistry in higher nuclearity clusters. Although presently unknown, it is within the realm of possibilities that dinuclear vanadium enzymes will be discovered that may be analogous to dinuclear iron, manganese or copper enzymes. Our final topic is the reactivity of vanadium complexes in redox roles and exploring further the manganese/vanadium reactivity analogy for two electron organic transformations. The information gathered from these studies shall lay the foundation of adequate guiding principles for vanadium, placing us in a better position to define the chemistry of known biological processes with an essential requirement for this element.
我们设置泡沫程序来评估钒在+3、+4中的化学性质 和 +5 氧化态,使用旨在结合的配体 生物学相关的杂原子供体。 我们的目标是定义基本的 钒的配位性质及其反应模式 氧化还原和非氧化还原以及非氧化还原作用。 钒作为一种元素的认可 生物学中的重要元素在过去五年中显着增加 几年来,由于分离出第一个含钒酶。 事先的 到了这个时期,钒对于某些无柄生物物种来说还是一种好奇。 被囊动物和有毒蘑菇 A. muscaria 中。钒也曾 已知是磷酸盐模拟物,充当磷酰基转移抑制剂 酶、ATP 酶和胰岛素激活剂。 现在已经确定,一个 单核钒 (V) 先前催化卤过氧化物酶化学 仅限于血红素或非血红素铁酶。 此外,钒出现 替代含钒固氮酶中的钼。 这是 尤其有可能的是,随着海洋生物无机化学的发展, 可能会发现需要钒的酶。 描述的化学反应 本文将开发和检查活性位点结构的模型和 藻类溴过氧化物酶的化学机制。 每个新孤立的 材料将接受化学分析,例如 X 射线 晶体学、EPR、NMR、紫外-可见光谱和电化学。这 我们工作的第二阶段将评估钒的结合特性 植物铁载体和铁载体类似物。 该项目旨在 建立钒吸收和积累的可能机制 植物和细菌细胞。 第三个研究领域是发展 高核团簇中的钒化学。 虽然目前 未知,双核钒在可能性范围内 将发现可能类似于双核铁的酶, 锰或铜酶。 我们的最后一个主题是钒的反应性 配合物的氧化还原作用并进一步探索锰/钒 两个电子有机转化的反应性类比。 这 从这些研究中收集的信息应奠定基础 适当的钒指导原则,使我们处于更好的位置 定义已知生物过程的化学原理 对这个元素的要求。

项目成果

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