磁性的三个基本要素是原子磁矩、交换作用和各向异性。我们探索利用有机配体在单分子尺度上调控磁性。我们使用dicarbonitrile-polyphenyl分子实现了对Mn原子磁矩的调控，并通过自旋在超导能隙中诱导的束缚态对自旋态进行了探测。使用BPCN分子改变了Mn原子在PbO表面上的各向异性能。利用自旋翻转非弹性隧道谱测量了不同构型的自旋激发谱和各向异性能。我们还利用原子力显微镜操纵分子，并测量了分子移动所需要的力。这些工作为构造分子自旋电子学器件、实现单自旋操控提供了新的途径。