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反应集群的自分类性在杂环化合物合成中的应用
结题报告
批准号:
21032001
项目类别:
重点项目
资助金额:
200.0 万元
负责人:
吴安心
依托单位:
学科分类:
B0108.新反应与新试剂
结题年份:
2014
批准年份:
2010
项目状态:
已结题
项目参与者:
冯国强、丁明武、佘能芳、孟祥高、曹利平、高蒙、李琳、祝艳平、庞韬
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中文摘要
结构多样性的杂环化合物在动、植物生命体内调控各种生理作用扮演着极为关键的角色,从而在有机药物中占有极其重要的地位。因此环境友好,简便高效和原子经济的新型有机杂环化合物的合成方法与反应就自然成为现代有机合成研究领域中追逐的热点与目标,基于经济和生态的全面兼容来构建新颖的绿色杂环合成策略是未来研究的必然趋势与考量。多样性分子集群的自分类行为是分子集群效应表达的一种有趣现象,它揭示出在复杂体系中的群分子间强(或弱)相互作用具有一种区别自我和非自我的能力。以反应集群的自分类性构建的多线路平行自分类串级汇集的合成反应是一类新颖的反应设计策略,由此我们成功构建出基于芳香甲酮二聚偶联成烯的同源自分类串级反应和芳香甲酮与酮酸酯二聚交叉偶联成烯的异源自分类串级反应两类新型的反应模式。本研究将以此为依据,期待分子反应集群的自分类性应用于构建多样性的杂环化学库的研究,探寻出杂环化合物的新型合成方法与新反应。
英文摘要
小分子集群的自组织行为是揭示化学变化过程与生命运转机制的重要媒介,而复杂化学体系中的自分类现象是近年来被人们所揭示的一种新颖分子自组织行为的表达形式,应用反应集群的自分类性来研究杂环合成的新方法是值得探索和富有创新性的策略。.基于小分子集群复杂化学系统的自分类现象我们提出了自组织反应网络的理论假说,即以有机单元反应为节点,将有机单元反应进行逻辑组合,形成同源自分类汇聚、异源自分工汇聚、线性串级与自分类汇聚串级组合模式等诸多多路径集成模式(即MPCD合成策略),并进行了系统的实验验证,获得了与模式相对应的反应例证,已经发展成为开拓新型有机反应的有效工具,相继为50多个碳杂环结构体提供了新颖的合成路径。并构建成一个以Kornblum氧化为关键单元反应的多样性导向反应系统,得到学术界的广泛应用。还将同样原理成功运用在天然产物的直接合成上,实现5类28个天然产物的一锅全合成,对“如何实现天然产物的自组织合成”这一关键性的学术难题取得了突破性的进展,提出了富有创意的策略和例证。.同时还研究者基于以氮杂Wittig反应为关键步骤,将多组分反应和氮杂Wittig反应串联到成环反应中,为18类多取代杂环和稠杂环的合成提供了新方法。.此外我们也开展了以杂环化合物为主体分子,研究了它们在分子识别和荧光传感方面的应用,发展了一些高效高选择性识别磷酸酯、氨基酸等重要分子或离子的检测方法。.综述所述,该项目研究工作饱满、系统性强,研究课题特色鲜明,富有原创性和理论性,在关键性的科学难题上取得突破性进展,圆满完成基金计划的研究任务!
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:10.1016/j.tet.2013.11.080
发表时间:2014-01
期刊:Tetrahedron
影响因子:2.1
作者:Wei-Jian Xue;Hong-Zheng Li;Fang-Fang Gao;An-Xin Wu
通讯作者:An-Xin Wu
Convergent domino synthesis of 1,2,3-triaroylindolizines from methyl ketones and pyridines via self-division of labor strategy
通过自我分工策略从甲基酮和吡啶聚合多米诺合成1,2,3-三芳酰基吲嗪
DOI:10.1016/j.tet.2012.06.091
发表时间:2012-09
期刊:Tetrahedron
影响因子:2.1
作者:Yan Yang;Meng Gao;Dong-Xue Zhang;Liu-Ming Wu;Wen-Ming Shu;An-Xin Wu
通讯作者:An-Xin Wu
DOI:--
发表时间:2013
期刊:Journal of Agricultural and Food Chemistry
影响因子:6.1
作者:Wen-Jin Li;Qian Li;De-Li Liu;Ming-Wu Ding
通讯作者:Ming-Wu Ding
DOI:--
发表时间:2013
期刊:RSC Advances
影响因子:3.9
作者:Shengjun Yang;Yao Liu;Guoqiang Feng
通讯作者:Guoqiang Feng
DOI:10.1021/ol500202q
发表时间:2014-02
期刊:Organic letters
影响因子:5.2
作者:Wen-Ming Shu;Junrui Ma;Yan Yang;A. Wu
通讯作者:Wen-Ming Shu;Junrui Ma;Yan Yang;A. Wu
基于邻位基团弱配位辅助策略实现Heck反应的转向合成研究
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    60万元
  • 批准年份:
    2021
  • 负责人:
    吴安心
  • 依托单位:
I2-DMSO组合试剂介导下杂环合成工具箱(toolbox)的深度构建
  • 批准号:
    21971080
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    66.0万元
  • 批准年份:
    2019
  • 负责人:
    吴安心
  • 依托单位:
基于α-重氮酮的生成新途径与原位捕获策略构建碳/杂环结构体的研究
  • 批准号:
    21772051
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    64.0万元
  • 批准年份:
    2017
  • 负责人:
    吴安心
  • 依托单位:
基于新型氧杂七元环的重排反应构建芳环骨架结构体及相关开环产物的研究
  • 批准号:
    21472056
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    95.0万元
  • 批准年份:
    2014
  • 负责人:
    吴安心
  • 依托单位:
基于分子间弱相互作用的自分类性等级构筑双层分子结构体
  • 批准号:
    21272085
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    80.0万元
  • 批准年份:
    2012
  • 负责人:
    吴安心
  • 依托单位:
基于分子集群的自分类性构建多样性取代的羰甲基(R-COMe)偶联成烯的新型反应体系
  • 批准号:
    20872042
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    40.0万元
  • 批准年份:
    2008
  • 负责人:
    吴安心
  • 依托单位:
基于C型与S型折叠态的多个拓扑异构体的同步构造及取代基在拓扑选择性合成中的作用
  • 批准号:
    20672042
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    28.0万元
  • 批准年份:
    2006
  • 负责人:
    吴安心
  • 依托单位:
大空腔鼓形分子载体的理性设计与拓扑选择性合成
  • 批准号:
    20472022
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    23.0万元
  • 批准年份:
    2004
  • 负责人:
    吴安心
  • 依托单位:
国内基金
海外基金