Strukturbestimmung von ternären aquatischen U(VI)-Sorptionskomplexen mittels neuester entwickelter kombinierter EXAFS-Auswertemethoden (ITFA, MCTFA)

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Ziel des Projektes ist die Strukturaufklärung binärer und ternärer U(VI)-Sorptionskomplexe an Hämatit in der An- und Abwesenheit organischer Modellverbindungen wie Essigsäure, (CH3COOH), Bernsteinsäure (HOOC-CH2-CH2-COOH), Weinsäure (HOOC-CH(-OH)-CH(-OH)-COOH) sowie 3,4-Dihydroxybenzoesäure (Protocatechusäure, C6H3(-COOH)(-OH)2). Diese einfachen organischen Liganden dienen, Aufgrund ihrer Funktionalitäten, als Modellsysteme zum Studium der Sorptionsmechnanismen in Gegenwart von höhermolekularen organischen Verbindungen, welche diese funktionellen Gruppen beinhalten. Im ersten Teilprojekt wurde mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie und UV-vis Spektroskopie die wässrige Phase, bestehend aus U(VI) bzw. Fe(III) und den genannten organischen Modellverbindungen, untersucht. Die dabei gewonnenen Strukturinformationen zu den wassergelösten Metallkomplexen von Uran und Eisen bilden in der letzten Phase des Projektes die Grundlage zur Strukturaufklärung der U(VI)-Sorptionskomplexe in An- und Abwesenheit der organischen Modellverbindungen. Wie im Falle der wassergelösten U(VI)-Komplexe werden in Abhängigkeit vom pH und der Konzentration der organischen Modellverbindungen mehrere nebeneinander vorliegende U(VI)-Sorptionskomplexe erwartet. Zur Isolation der Röntgenabsorptionsspektren der einzelnen U(VI)-Sorptionskomplexe von deren Mischungen wird die bereits zur Untersuchung der wässrigen Phase benutzte Faktorenanalyse und Monte Carlo Simulation (MCTFA) von Röntgenabsorptionsspektren verwendet. Hierbei ist das Ziel die Röntgenabsorptionsspektren der U(VI)-Sorptionskomplexe mit Verwendung der isolierten Röntgenabsorptionsspektren der wassergelösten U(VI)-Komplexe zu modellieren, um somit die Struktur der U(VI)-Sorptionskomplexe aufzuklären.