Real-time dynamics of electronic excitations in molecules: phenomena and mechanisms

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Der Schwerpunkt unseres Projekts liegt in der Aufklärung der quantenmechanischen Abfolge der Schritte, bei denen Anregungsenergie weitergeleitet wird oder Ladungstrennung bzw. Aufspaltung in mehrere Excitonen zur Folge hat. Diese Arbeiten werden zum besseren Verständnis der grundlegenden quantenmechanischen Prozesse beitragen, beispielsweise der Reaktion eines Systems auf Photoanregung mittels ultrakurzer Laserpulse oder auf lokale Anregungen bei hoher Zustandsdichte. Im Verlauf der letzten Jahre haben wir ein umfangreiches Instrumentarium zur Untersuchung der Zeitentwicklung elektronischer Anregungen entwickelt. Dieses ist auf einer ausgewogenen Beschreibung aller involvierten elektronischen Zustände und Korrelationen aufgebaut. Dies erlaubt uns, die Dynamik der Anregung zu visualisieren und zu analysieren und sowohl den Mechanismus dieser Dynamik in Molekülen als auch die relativen Zeitskalen verschiedener konkurrierender Prozesse zu verstehen. Die Mittel sollen für die Anwendung dieser Methodik auf Systeme mit durch Valenzanregungen ausgelöster komplexer Dynamik und ihren gleichzeitigen Ausbau verwendet werden; dazu zählen beispielsweise die explizite Beschreibung von Laserfeldern und die Hinzufügung von Kontinuumsbasisfunktionen, um so eine größere Bandbreite experimenteller Bedingungen zu erfassen und die damit einhergehenden Phänomene zu beschreiben. Schließlich möchten wir auch die Effizienz unseres Programms steigern, um die Beschreibung größerer und komplexerer Systeme zu ermöglichen.