Structures and Mechanisms of Two Enzymes that Produce Hydrocarbon Fuels from Abundant Metabolites

从丰富的代谢物中产生碳氢燃料的两种酶的结构和机制

基本信息

  • 批准号:
    1610676
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 60万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    美国
  • 项目类别:
    Standard Grant
  • 财政年份:
    2016
  • 资助国家:
    美国
  • 起止时间:
    2016-09-01 至 2019-08-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

With this award the "Chemistry of Life Processes" program of the "Division of Chemistry" is supporting work at the Pennsylvania State University to study two enzymes that catalyze key steps in the conversion of fatty acids (abundant and common cellular metabolites) to hydrocarbons (alkanes and alkenes). These can then be used as drop-in biofuels for combustion engines. The research supported is impacting development of renewable energy, because the use of microorganisms is a promising strategy for biofuel production. This process is particularly environmentally friendly, because it is ultimately carbon neutral and driven by solar energy. The project is studying how the enzymes described above function with an eye to importing them into genetically engineered microorganisms which can produce biofuels. Work supported by this award is also offering students and postdoctoral scholars opportunities to be broadly trained in biophysical methods. It also supports a biennial workshop, led by Penn State metallobiochemists and supported by colleagues from other institutions, that trains students and postdoctoral scholars in unique methods used in this research field. Genetically manipulable microorganisms that could (i) produce fatty acids from sunlight and carbon dioxide (either directly by using photosynthetic cyanobacteria, or indirectly by feeding the engineered microorganisms sugars obtained from fast-growing and high-yielding plants such as sugar cane) and (ii) convert the fatty acids into "drop-in" biofuels are actively pursued as vehicles for biogenesis of renewable fuels. Two recently discovered enzyme pathways for the conversion of fatty acids into linear alkane or alkene hydrocarbons involve enzymes that harbor iron-containing cofactors at their active site. The first example involves the two-step alkane biosynthesis pathway in cyanobacteria that converts fatty acids via fatty aldehydes to alk(a/e)nes. The second step in this pathway is catalyzed by the enzyme aldehyde-deformylating oxygenase (ADO), a member of the ferritin-like diiron-carboxylate oxidases and oxygenases. In the previous funding cycle we studied the ADO reaction as a novel, cryptically redox oxygenation reaction. Further mechanistic studies revealed potential inefficiencies and vulnerabilities that could limit the usefulness of this pathway for biofuel production. We propose to study the reaction of ADO in greater depth, with the expectation that further mechanistic insight will guide the rational design of biofuel-producing microorganisms. The second example involves a recently discovered iron-enzyme, UndA, that utilizes O2 to decarboxylate fatty acids to carbon dioxide and terminal alkenes. Our preliminary work suggests that UndA is also a diiron enzyme, contrary to the published assumption that it is a mononuclear iron enzyme. We propose to identify the correct cofactor and determine the molecular mechanism in detail. These studies will be an important contribution to ongoing research efforts that aim at utilizing this metabolic pathway for biofuel production.
通过该奖项,“化学划分”的“生命过程”计划支持宾夕法尼亚州立大学的工作,研究两种酶,这些酶在脂肪酸转化(丰富的和普通的细胞代谢物)转化为碳氢化合物(烷烃和烯烃)方面催化了关键步骤。然后可以将这些用作燃烧发动机的倒入生物燃料。支持的研究正在影响可再生能源的发展,因为使用微生物是生产生物燃料的有前途的策略。这个过程特别友好,因为它最终是碳中性的,并且由太阳能驱动。该项目正在研究上述酶如何将其进口到基因工程的微生物中,从而产生生物燃料。 该奖项支持的工作还为学生和博士后学者提供了对生物物理方法进行广泛培训的机会。它还支持由宾夕法尼亚州立大学Metallobiochemists领导的双年展研讨会,并得到了其他机构的同事的支持,该机构以本研究领域使用的独特方法培训学生和博士后学者。可以(i)从阳光和二氧化碳产生脂肪酸的遗传操纵性微生物(直接使用光合作用的蓝细菌,或通过向工程生长的植物(如糖甘油甘蔗)和(ii)转换为“脂肪contiperiatient”的工程生长和高收益的植物,从可再生燃料。最近有两个发现脂肪酸转化为线性烷烃或烯烃烃的酶途径涉及在其活性位点含有含铁辅助因子的酶。第一个例子涉及蓝细菌中的两步烷烃生物合成途径,该蓝细菌通过脂肪酸将脂肪酸通过脂肪酸转化为ALK(A/E)NES。该途径中的第二步是由氨基醛甲基甲基氧酶(ADO)催化的,这是铁蛋白样二甲基羧酸二羧酸氧化酶和氧酶的成员。在先前的资金周期中,我们研究了ADO反应是一种新型的,具有神秘的氧化还原氧合反应。进一步的机械研究揭示了潜在的效率低下和脆弱性,这可能会限制该途径对生物燃料生产的有用性。我们建议研究ADO在更深入的反应中,并期望进一步的机械洞察力将指导生物燃料生物生物生物的合理设计。第二个示例涉及最近发现的铁酶UNDA,该酶使用O2将二羧酸脂酸脱羧为二氧化碳和末端烷烃。我们的初步工作表明,UNDA也是一种二铁酶,与已发表的假设是一种单核铁酶相反。我们建议识别正确的辅助因子并详细确定分子机制。这些研究将是对正在进行的研究工作的重要贡献,旨在利用这种代谢途径进行生物生产。

项目成果

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