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Mechanisms of Surface Hydrogenation Reactions

表面加氢反应机理

基本信息

批准号：
2102622
负责人：
Michael Trenary
金额：
$ 50万
依托单位：
University of Illinois at Chicago
依托单位国家：
美国
项目类别：
Continuing Grant
财政年份：
2021
资助国家：
美国
起止时间：
2021-08-01 至 2024-07-31
项目状态：
已结题

来源：
https://www.nsf.gov/awardsearch/showAward?AWD_ID=2102622&HistoricalAwards=false
关键词：
Mechanisms Surface Hydrogenation Reactions

项目摘要

With support from the Chemical Structure Dynamics and Mechanism (CSDM-A) program of the Chemistry Division, Michael Trenary of the University of Illinois at Chicago is exploring a new class of bimetallic surfaces where isolated atoms of catalytically active metals (e.g. Pd) are placed on a less expensive metal, such as copper (Cu). Many metal surfaces can catalyze important chemical reactions; however, metals with the highest catalytic activity include some of the rarest and most expensive elements, such as palladium (Pd) and platinum (Pt). When these single atom alloys (SAAs) are exposed to hydrogen gas (H2), the Pd atoms dissociate the H2 molecules into H atoms, which spillover onto the Cu surface. Working with his students, Dr. Trenary is using sophisticated spectroscopies to study hydrogenation reactions between the weakly bound H atoms on the surface and small organic molecules. The project could advance our understanding of catalytic hydrogenation reactions, and could lead to the development of new catalytic materials that minimize the use of expensive metals. The project is using polarization dependent reflection absorption infrared spectroscopy (RAIRS) under ambient pressure conditions to characterize the fundamental steps of hydrogenation reactions. Through analysis of the infrared spectra, Professor Trenary and his students monitor the evolution of gas phase products while also characterizing adsorbed surface species. The methodology is applied to selective hydrogenation reactions such as acetylene to ethylene, acrolein to 2-propenol, and 1,3-butadiene to butene over the Pt/Cu(111) and Pd/Cu(111) SAAs. In addition to RAIRS experiments, the properties of the surfaces and their hydrogenation chemistry are being studied with a variety of other techniques including temperature programmed reaction spectroscopy (TPRS), Auger electron spectroscopy (AES), and scanning tunneling microscopy (STM). For each hydrogenation reaction, the objective is to obtain information on the identity of reaction intermediates and to distinguish them from spectator species. Low temperature STM studies would be done in collaboration with Prof. Yousoo Kim (RIKEN Institution, Japan). This collaboration is expected to offer graduate students in the Trenary group opportunities for research experiences at RIKEN.This award reflects NSF's statutory mission and has been deemed worthy of support through evaluation using the Foundation's intellectual merit and broader impacts review criteria.

在化学系化学结构动力学和机制（CSDM-A）项目的支持下，伊利诺伊大学芝加哥分校的Michael Trenary正在探索一类新的表面，其中催化活性金属（如Pd）的孤立原子被放置在较便宜的金属（如铜）上。许多金属表面可以催化重要的化学反应;然而，具有最高催化活性的金属包括一些最稀有和最昂贵的元素，如钯（Pd）和铂（Pt）。当这些单原子合金（SAA）暴露于氢气（H2）时，Pd原子将H2分子解离成H原子，H原子溢出到Cu表面上。 Trenary博士和他的学生们一起工作，使用复杂的光谱学来研究表面上弱结合的H原子和小的有机分子之间的氢化反应。该项目可以促进我们对催化加氢反应的理解，并可能导致开发新的催化材料，最大限度地减少昂贵金属的使用。该项目使用环境压力条件下的偏振相关反射吸收红外光谱（RAIRS）来表征氢化反应的基本步骤。通过分析红外光谱，Trenary教授和他的学生监测气相产物的演变，同时也表征吸附的表面物种。将该方法应用于Pt/Cu（111）和Pd/Cu（111）表面活性剂上乙炔选择性加氢制乙烯、丙烯醛选择性加氢制2-丙烯醇和1，3-丁二烯选择性加氢制丁烯等反应。除了RAIRS实验，表面的性质和它们的氢化化学正在研究与各种其他技术，包括程序升温反应光谱（TPRS），俄歇电子能谱（AES），和扫描隧道显微镜（STM）。对于每个氢化反应，目的是获得关于反应中间体的身份的信息，并将它们与旁观者物种区分开。低温STM研究将与Yousoo Kim教授（日本RIKEN研究所）合作进行。该奖项反映了NSF的法定使命，通过使用基金会的知识价值和更广泛的影响审查标准进行评估，被认为值得支持。

项目成果

期刊论文数量（10）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Conformer-Selective Adsorption of 1-Propanol on the Ag(111) Surface

1-丙醇在 Ag(111) 表面上的构象选择性吸附

DOI：
10.1021/acs.jpcc.2c00817
发表时间：
2022
期刊：
The Journal of Physical Chemistry C
影响因子：
0
作者：
Ranjan, Ravi;Muir, Mark;Molina, David L.;Trenary, Michael
通讯作者：
Trenary, Michael

Probing the Properties of Pt–Cu(111) Bimetallic Surfaces with Adsorbed CO

吸附 CO 探究 Pt−Cu(111) 双金属表面的性能

DOI：
10.1021/acs.jpcc.3c00896
发表时间：
2023
期刊：
The Journal of Physical Chemistry C
影响因子：
0
作者：
Molina, David L.;Inagaki, Maki;Kazuma, Emiko;Kim, Yousoo;Trenary, Michael
通讯作者：
Trenary, Michael

Real-Space Observations of Multiple Reaction Pathways Enabled by Plasmonic Hot Carriers

等离激元热载流子实现的多反应路径的真实空间观测

DOI：
10.1021/acs.jpcc.3c01916
发表时间：
2023
期刊：
The Journal of Physical Chemistry C
影响因子：
0
作者：
Kazuma, Emiko;Lee, Minhui;Jung, Jaehoon;Trenary, Michael;Kim, Yousoo
通讯作者：
Kim, Yousoo

Stability of Pd Islands on Ag(111) and Au(111)

DOI：
10.1021/acs.jpcc.2c05386
发表时间：
2022-12
期刊：
The Journal of Physical Chemistry C
影响因子：
0
作者：
Buddhika S. A. Gedara;M. Trenary
通讯作者：
Buddhika S. A. Gedara;M. Trenary

Heat of Adsorption of Propyne on Cu(111) from Isotherms Measured by Reflection Absorption Infrared Spectroscopy

反射吸收红外光谱测定等温线中丙炔对 Cu(111) 的吸附热

DOI：
10.1021/acs.jpcc.1c06750
发表时间：
2021
期刊：
The Journal of Physical Chemistry C
影响因子：
0
作者：
Islam, Arephin;Abdel-Rahman, Mohammed K.;Trenary, Michael
通讯作者：
Trenary, Michael

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作者：
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DOI：
发表时间：
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影响因子：
0
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Emiko Kazuma;Minhui Lee;Jaehoon Jung;Michael Trenary;Yousoo Kim
通讯作者：
Yousoo Kim

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发表时间：
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期刊：
影响因子：
0
作者：
Hyo Won Kim;Seiji Takemoto;Emi Minamitani;Tomonari Okada;Takeshi Takami;Kenta Motobayashi;Michael Trenary;Maki Kawai;Nobuhiko Kobayashi;and Yousoo Kim;花栗哲郎（分担執筆）
通讯作者：
花栗哲郎（分担執筆）