Strucutral visualization of photochemical reaction with time-resolved X-ray solution scattering

我々の研究グループでは、これまでに溶液中における超高速な分子構造変化を時間分解X線散乱の計測手法により明らかにしてきた。本計測手法の現状での最大の課題は、従来法におけるS/N比の限界により、実験試料となる分子内に金(Au)やヨウ素(I)といった元素周期表の第5、第6周期より下に位置する比較的重い元素が含まれていなければ、計測対象にできていないという点にある。本研究課題では、X線散乱計測におけるサンプリング周波数をkHzオーダーからMHzオーダーへと約3桁向上させることにより、計測のS/N比を約30倍改善し、軽元素のみから構成される分子の溶液中の分子構造変化をX線散乱により直接観測することに挑戦する。これにより、本計測手法が適用できる分子種の範囲を画期的に拡大し、超高速分子構造科学における新しい研究分野を創成することを目指している。MHz繰り返し測定に適した励起光源として、Yb:KGW結晶をレーザー媒質とし、基本波長1030nmで、最大平均出力80W、最大繰り返し周波数2MHz、最大パルスエネルギー2mJの性能が実現できる高出力フェムト秒レーザー（Light Conversion社CARBIDE）を前年度に導入したが、令和4年度はこのレーザー装置を、ビームラインの繰り返し周波数等の個別仕様に合わせたシステムとして動作できるよう整備を行なった。レーザー設置用のレーザーブースおよび実験ハッチ内にYb:KGWレーザーシステムおよび高調波発生装置(Harmonic Generator; HG)、光パラメトリック増幅器(Optical Parametric Amplifier; OPA)が配置され、赤外域から紫外域まで幅広い波長領域でMHz繰り返し運転が可能な高強度レーザー装置となっている。またこれと並行して、X線自由電子レーザーを活用した時間分解溶液散乱実験を進めた。

我々の研究グループでは、これまでに溶液中における超高速な分子構造変化を時間分解X線散乱の計測手法により明らかにしてきた。本計測手法の現状での最大の課題は、従来法におけるS/N比の限界により、実験試料となる分子内に金(Au)やヨウ素(I)といった元素周期表の第5、第6周期より下に位置する比較的重い元素が含まれていなければ、計測対象にできていないという点にある。本研究課題では、X線散乱計測におけるサンプリング周波数をkHzオーダーからMHzオーダーへと約3桁向上させることにより、計測のS/N比を約30倍改善し、軽元素のみから構成される分子の溶液中の分子構造変化をX線散乱により直接観測することに挑戦する。これにより、本計測手法が適用できる分子種の範囲を画期的に拡大し、超高速分子構造科学における新しい研究分野を創成することを目指している。MHz繰り返し測定に適した励起光源として、Yb:KGW結晶をレーザー媒質とし、基本波長1030nmで、最大平均出力80W、最大繰り返し周波数2MHz、最大パルスエネルギー2mJの性能が実現できる高出力フェムト秒レーザー（Light Conversion社CARBIDE）を前年度に導入したが、令和4年度はこのレーザー装置を、ビームラインの繰り返し周波数等の個別仕様に合わせたシステムとして動作できるよう整備を行なった。レーザー設置用のレーザーブースおよび実験ハッチ内にYb:KGWレーザーシステムおよび高調波発生装置(Harmonic Generator; HG)、光パラメトリック増幅器(Optical Parametric Amplifier; OPA)が配置され、赤外域から紫外域まで幅広い波長領域でMHz繰り返し運転が可能な高強度レーザー装置となっている。またこれと並行して、X線自由電子レーザーを活用した時間分解溶液散乱実験を進めた。