Strucutral visualization of photochemical reaction with time-resolved X-ray solution scattering

利用时间分辨 X 射线溶液散射实现光化学反应的结构可视化

• 批准号: 21H04974
• 负责人: 足立 伸一
• 金额: $ 402.19万
• 依托单位: High Energy Accelerator Research Organization
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Specially Promoted Research
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-05-18 至 2026-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H04974/
• 关键词: X線; 時間分解; 放射光; 反応ダイナミクス; 物理化学; ダイナミクス; 溶液散乱; 構造解析

我々の研究グループでは、これまでに溶液中における超高速な分子構造変化を時間分解X線散乱の計測手法により明らかにしてきた。本計測手法の現状での最大の課題は、従来法におけるS/N比の限界により、実験試料となる分子内に金(Au)やヨウ素(I)といった元素周期表の第5、第6周期より下に位置する比較的重い元素が含まれていなければ、計測対象にできていないという点にある。本研究課題では、X線散乱計測におけるサンプリング周波数をkHzオーダーからMHzオーダーへと約3桁向上させることにより、計測のS/N比を約30倍改善し、軽元素のみから構成される分子の溶液中の分子構造変化をX線散乱により直接観測することに挑戦する。これにより、本計測手法が適用できる分子種の範囲を画期的に拡大し、超高速分子構造科学における新しい研究分野を創成することを目指している。MHz繰り返し測定に適した励起光源として、Yb:KGW結晶をレーザー媒質とし、基本波長1030nmで、最大平均出力80W、最大繰り返し周波数2MHz、最大パルスエネルギー2mJの性能が実現できる高出力フェムト秒レーザー（Light Conversion社CARBIDE）を前年度に導入したが、令和4年度はこのレーザー装置を、ビームラインの繰り返し周波数等の個別仕様に合わせたシステムとして動作できるよう整備を行なった。レーザー設置用のレーザーブースおよび実験ハッチ内にYb:KGWレーザーシステムおよび高調波発生装置(Harmonic Generator; HG)、光パラメトリック増幅器(Optical Parametric Amplifier; OPA)が配置され、赤外域から紫外域まで幅広い波長領域でMHz繰り返し運転が可能な高強度レーザー装置となっている。またこれと並行して、X線自由電子レーザーを活用した時間分解溶液散乱実験を進めた。

The study of molecular structure in solution, time decomposition and X-ray scattering methods The biggest problem of the present measurement method is that the S/N ratio is limited by the previous method, the gold (Au) and the element (I) in the molecule of the sample are included in the heavy element of the comparison at the lower position of the fifth and sixth periods of the periodic table of the elements, and the measurement object is included in the heavy element of the comparison. This research project aims to improve the S/N ratio measured by about 30 times by measuring the frequency of X-ray scattering from kHz to MHz to about 3 MHz, and to directly measure the molecular structure in molecular solution by measuring the composition of X-ray scattering. This method is applicable to molecular species, new research fields, and ultra-high-speed molecular structural science. MHz conversion measurement is suitable for excitation light source, Yb:KGW crystal, medium, basic wavelength 1030nm, maximum average output 80W, maximum conversion cycle 2MHz, maximum conversion cycle 2mJ. The performance of Light Conversion Company CARBIDE has been introduced in the previous year, and the operation of the individual conversion devices, such as the number of conversion cycles, has been carried out in the fourth year. Yb:KGW is used in the configuration of Harmonic Generator (HG), Optical Parametric Amplifier (OPA), infrared field, ultraviolet field, wavelength field, MHz frequency field, transmission field, and possible high intensity harmonic generator. X-ray free electron scattering

项目成果

Melting of magnetic order in NaOsO3 by femtosecond laser pulses

• DOI: 10.1103/physrevb.105.155147
• 发表时间: 2022-04
• 期刊: Physical Review B
• 影响因子: 3.7
• 作者: F. Giorgianni;Max Burian;N. Gurung;M. Kubli;V. Esposito;U. Staub;P. Beaud;S. Johnson;Y. W. Windsor;Laurenz Rettig;D. Ozerov;H. Lemke;Susmita Saha;F. Pressacco;S. Collins;T. Togashi;T. Katayama;S. Owada;M. Yabashi;K. Yamaura;Yoshikazu Tanaka;V. Scagnoli

高繰返し時間分解共鳴軟Ｘ線散乱計測システムの開発

高重复时间分辨共振软X射线散射测量系统的研制

• 发表时间: 2023
• 作者: 4.深谷亮;足立純一;中尾裕則;山崎裕一;田端千紘;野澤俊介;一柳光平;石井祐太;木村宏之;足立伸一
• 通讯作者: 足立伸一

Crystallization kinetics of atomic crystals revealed by a single-shot and single-particle X-ray diffraction experiment

单次和单粒子 X 射线衍射实验揭示原子晶体的结晶动力学

• DOI: 10.1073/pnas.2111747118
• 发表时间: 2021
• 期刊: Proceedings of the National Academy of Sciences
• 作者: Niozu Akinobu;Owada Shigeki;Tono Kensuke;Kameshima Takashi;Joti Yasumasa;Katayama Tetsuo;Togashi Tadashi;Yabashi Makina;Matsuda Kazuhiro;Bostedt Christoph;Ueda Kiyoshi;Nagaya Kiyonobu他
• 通讯作者: Nagaya Kiyonobu他

Electron-phonon interaction and structural changes in the electronically excited state of WO3 photocatalyst

WO3光催化剂电子激发态的电子-声子相互作用和结构变化

• DOI: 10.3389/fenrg.2022.933044
• 发表时间: 2022
• 期刊: Frontiers in Energy Research
• 影响因子: 3.4
• 作者: Kaneko Masanori;Nozawa Shunsuke;Yamashita Koichi
• 通讯作者: Yamashita Koichi

Ultrafast charge-transfer dynamics in a visible-light-excited iridium(III) terpyridine 2-phenylpyridine complex studied by femtosecond X-ray absorption spectroscopy

通过飞秒 X 射线吸收光谱研究可见光激发铱 (III) 三联吡啶 2-苯基吡啶配合物中的超快电荷转移动力学

• DOI: 10.1016/j.jphotochem.2022.114267
• 发表时间: 2023
• 期刊: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry
• 作者: Yamanaka Ken-ichi;Sato Kosuke;Sato Shunsuke;Nozawa Shunsuke;Lee Sunghee;Fukaya Ryo;Fukuzawa Hironobu;You Daehyun;Saito Shu;Takanashi Tsukasa;Katayama Tetsuo;Togashi Tadashi;Nonaka Takamasa;Dohmae Kazuhiko;Adachi Shin-ichi;Ueda Kiyoshi;Yabashi Makina;Morik
• 通讯作者: Morik