局所瞬時加熱によるCZTS/CdS結晶再成長メカニズムの解明

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CZTS化合物薄膜太陽電池の積層構造として、ソーダライムガラス基板/下部電極Mo/光吸収層CZTS/n型バッファーCdS/窓層Al-dope ZnOを形成し、表面から波長445nmのレーザーを照射した。レーザーパワーは66-220mW、レーザーヘッドモジュールのX方向への走査速度を50-100mm/min、Y方向への走査ピッチ距離を0.5mmとした。Z方向には試料表面とレーザーヘッド間距離を可変とし、試料表面でのレーザー光スポット径φを0.40-0.70mmとした。レーザー出力、X方向走査速度、レーザースポット径から、試料表面に入射するレーザー光の単位時間、単位面積当たりに入射するエネルギー密度(mJ/mm2sec)を求め、エネルギー密度0-220J/mm2secの範囲において、結晶状態および太陽電池特性を調べた。エネルギー密度126mJ/mm2secまでは、結晶状態と太陽電池特性に顕著な変化は見られなかった一方、エネルギー密度135-153mJ/mm2secの範囲において、X線回折でCZTS由来の回折スペクトルの強度増大と半値幅縮小、ならびに電子顕微鏡観察において結晶粒径が水平方向で大きくなっていることを確認した。さらに太陽電池特性では短絡電流密度が5.8mA/cm2から9.7-11.9mA/cm2に大きく改善した。これによりエネルギー変換効率が1.2%から1.9-2.8%に向上した。外部量子効率分析の結果、波長500-1000nmの領域で量子効率に改善が見られたことから、CZTS結晶再成長によりキャリア再結合中心となる結晶欠陥が低減されたと考えられる。一方、エネルギー密度220mJ/mm2secでは、CZTS/CdS界面での相互拡散が顕著に起り、pn接合を破壊する傾向が見られた。以上より、結晶欠陥低減による変換効率改善を実現する最適エネルギー密度の存在を明らかにした。