Development of reactive force-field and molecular dynamics simulation of electrode-electrolyte interfaces

电极-电解质界面反作用力场和分子动力学模拟的发展

• 批准号: 21K04650
• 负责人: 小林 亮
• 金额: $ 2.33万
• 依托单位: Nagoya Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04650/
• 关键词: 蓄電材料; 分子動力学; 反応力場; 電極電解質界面; 界面

本研究では，全固体電池の性能を左右する電極・電解質界面におけるミクロな反応機構を明らかにするため，分子動力学シミュレーション（MD）の中で化学反応を再現可能な原子間力場を効率的に構築する手法およびプログラムを開発する．開発した手法を用いてLi金属とNASICON型固体電解質の界面のシミュレーションを可能とする力場を構築し，電極・電解質 界面のMDシミュレーションを行い，ナノスケールの観点から界面構造変化やイオン伝導機構をより深く理解できる方法論を確立することを目的とする．前年までに開発した電荷可変型クーロンポテンシャルと環境依存型のMEAMポテンシャルのプログラムに加え，パラメータ最適化プログラムを汎用化し，MDプログラムで計算可能なあらゆる物理量に対してパラメータを最適化することを可能にし，独立したプログラムとして公開した．近年注目を集めているLi/LLZO系を対象とし，二体・三体分布関数や形成エンタルピーに対してポテンシャルパラメータを最適化し，Li/LLZO系ポテンシャルを構築し，現在ポテンシャルの精度検証を行っている．一方，化学反応を伴う種々の電極・電解質界面系に適応可能なことを検証するため，Li/LiF系界面のポテンシャル構築も行った．LiFは電子伝導・イオン伝導ともに低い材料だが，Li金属のデンドライト形成を抑制するためのコート材として有望視されている材料であり，Li/LiF界面がどのような構造になっていてイオン伝導性が発現するか調べる必要がある．Li/LiF系に関しても，各組成・構造における二体・三体分布関数と多くの組成におけるエンタルピー差を教師データとしてパラメータ最適化を行い，ポテンシャル構築を行った．界面における電荷分布を再現することを確認し，いくつかの界面モデルにおける構造の再現性などの検証を行い，ポテンシャルの精度検証を行った．

This study aims to develop a method for the construction of an effective interatomic force field in molecular dynamics (MD). The development method is to construct the possible force field at the interface of Li metal and NASICON solid electrolyte, to conduct the MD system at the interface of electrode and electrolyte, and to establish the methodology for the deep understanding of the interface structure and conduction mechanism. In the past year, the development of charge-variable type and environment-dependent MEAM type has been expanded, and the optimization of the optimization of In recent years, attention has been paid to the optimization of Li/LLZO system, and the optimization of Li/LLZO system. On the one hand, the chemical reaction is accompanied by the electrode and electrolyte interface system, which can be used to construct the interface structure of Li/LiF system.LiF is an electron conductor, and the formation of Li metal is suppressed. Li/LiF interface is related to the structure of the Li/LiF system, the composition of the Li/LiF system, the structure of the Li/LiF system, the distribution of the Li/LiF system, and the composition of the Li/LiF system. Reproduction of charge distribution at interface is confirmed. Reproduction of structure at interface is verified. Accuracy of structure is verified.

项目成果

Nagoya atomistic-simulation package (nap)

名古屋原子模拟包（nap）

リチウムイオン電池電極・電解質界面シミュレーションのための反応力場

锂离子电池电极/电解质界面模拟的反作用力场

• 发表时间: 2022
• 作者: Miyoshi R.;Mitsui K.;Shimizu T.;Saitoh A.;武井貴弘・竹原美来・高林知弘・熊田伸弘;小林亮
• 通讯作者: 小林亮

酸化物固体電解質粒界におけるイオン伝導抵抗機構:分子動力学解析

氧化物固体电解质晶界处的离子传导电阻机制：分子动力学分析

• 发表时间: 2022
• 作者: Shusuke Kasamatsu;Yuichi Motoyama;Kazuyoshi Yoshimi;Ushio Matsumo;Akihide Kuwabara;Takafumi Ogawa;小林亮，石田健人，中野高毅，中山将伸
• 通讯作者: 小林亮，石田健人，中野高毅，中山将伸

Molecular Dynamics Simulation of Li-Ion Conduction at Grain Boundaries in NASICON-Type LiZr2(PO4)3 Solid Electrolytes

• DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c07314
• 发表时间: 2021-10
• 期刊: The Journal of Physical Chemistry C
• 作者: Koki Nakano;Naoto Tanibata;Hayami Takeda;R. Kobayashi;Masanobu Nakayama;Naoki Watanabe

固体電解質材料のハイスループット原子間力場構築

固体电解质材料的高通量原子力场构建

• 发表时间: 2021
• 期刊: 日本セラミックス協会誌「セラミックス」
• 作者: 小林亮，中野高毅，中山将伸