Anion engineering of atomically- thin oxide sheets and development of dielectric materials for next-generation electric devices

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2022年度は，（１）窒化度を制御した酸窒化チタンおよび酸窒化ペロブスカイトナノシートの合成方法の検討，（２）酸フッ化ペロブスカイト固溶体ナノシートの合成，（３）ナノシートの電子構造評価，を実施した．（１）前駆層状化合物の窒化条件を変えることでその剥離によって得られるナノシートの窒化度制御を試みた．酸窒化チタンでは，合成条件による窒化度の違いはほとんど見られなかった一方で，酸窒化ペロブスカイトでは，窒化時に加える炭酸塩の量を増加させると，窒化度が高くなることが確認された．また窒化処理により，剥離が容易なDion-Jacobson相から剥離が困難なRuddlesden-Popper相への転移が窒化と共に進行するが，洗浄によりDion-Jacobson相へ戻ることが明らかとなった．これら一連の実験により，窒化度を制御した単結晶性酸窒化ペロブスカイトナノシートの合成に成功した．（２）既報のSrNb2O6F－ナノシートの合成を参考にし，(Ca, Sr)(Nb, Ta)2O6F－ナノシートの合成を試みた．合成条件の調節することにより，SrTa2O6F－ナノシートを作製に成功し，また，Nb体と同様に，そのコロイド溶液が，近紫外領域に発光を示すことが示唆された．Ca体においては異相が析出してしまうことから，合成条件の更なる検討が必要であった．（３）導電性基板に積層させたナノシートを用いて，紫外および逆光電子分光，反射電子エネルギー分光による電子構造評価を試みた．膜厚が薄い場合は基板の影響が，膜厚が厚い場合はチャージアップによる影響が確認された．加えて，文献調査などにより，基板とシートの相互作用による影響も加味しなければならないことが示唆され，更なる検討が必要であることが明らかとなった．